98超碰人人与人人,99成人综合久久精品亚洲,av资源站国产一区二区三区,一级特黄BBBBBB视频免费观看

光譜學(xué)與光譜學(xué)分析匯總十篇

時間:2023-05-30 14:50:20

序論:好文章的創(chuàng)作是一個不斷探索和完善的過程,我們?yōu)槟扑]十篇光譜學(xué)與光譜學(xué)分析范例,希望它們能助您一臂之力,提升您的閱讀品質(zhì),帶來更深刻的閱讀感受。

光譜學(xué)與光譜學(xué)分析

篇(1)

收集不同種植區(qū)域、不同品種、不同部位的單料煙樣品共110個。將樣品放入烘箱內(nèi),40℃排氣烘烤2h,然后磨碎過40目篩,控制含水率在6%~10%之間。

1.2試驗儀器及軟件

儀器:Antaris傅里葉變換近紅外光譜儀(美國ThermoNicolet公司);Agilent7890-5975氣相色譜質(zhì)譜儀(美國Agi-lent公司);AG204型電子天平(感量0.1mg,瑞士梅特勒-托利多公司);GFL3020震蕩器(德國GFL公司);電熱恒溫水浴鍋(德國GFL公司);VELPDK20消化器(意大利VELP公司);連續(xù)流動分析儀(美國Astoria-Pacific公司);旋轉(zhuǎn)粉碎機(jī)(北京高科公司);恒溫箱(日本ESPEC);SDE蒸餾器(鄭州玻璃儀器廠);可控溫度電熱套及恒溫水浴鍋。軟件:TQAnalyst8數(shù)據(jù)分析軟件(美國ThermoNicolet公司);SPSS13.0統(tǒng)計產(chǎn)品與服務(wù)解決方案(美國IBM公司)。

1.3近紅外光譜掃描

取適量煙末裝入石英杯中,用500g的壓樣器壓平杯中樣品后,放到光譜儀器臺上掃描。儀器的工作參數(shù):光譜范圍3800~10000cm-1,間隔4cm-1,分辨率8cm-1,掃描次數(shù)69次。

1.4常規(guī)化學(xué)成分的測定

參照煙草行業(yè)標(biāo)準(zhǔn)規(guī)定的方法應(yīng)用連續(xù)流動分析儀測定樣品的總糖、還原糖、煙堿、總氮、氯、鉀含量,并計算出相應(yīng)的糖堿比和鉀氯比[11]。

1.5揮發(fā)性香味成分分析

采用同時蒸餾萃取的方式提取樣品中的揮發(fā)性香味成分,具體操作如下:樣品稱質(zhì)量25g,加水300mL、二氯甲烷60mL,同時蒸餾萃取2.5h,濃縮后加內(nèi)標(biāo)乙酸苯乙酯(12.553g/L)10μL后待測。采用安捷倫7890-5975NGC-MS分析,色譜柱HP-5(30m×250μm×0.25μm),進(jìn)樣口溫度250℃,流速1mL/min,分流比10∶1。起始溫度60℃,以5℃/min升溫到80℃,保持5min;以2℃/min升溫到150℃,保持10min;以2℃/min升溫到200℃,保持20min;以2℃/min升溫到280℃,保持10min,總運行時間149min。共檢測到揮發(fā)性香味成分33種。

1.6逐步判別分析

逐步判別分析是一種多元統(tǒng)計方法。整個變量篩選過程實質(zhì)就是作假設(shè)檢驗,通過檢驗引入顯著性變量,剔除不顯著變量。反映在輸出結(jié)果上,通??梢杂肍值的大小作為變量引入模型的標(biāo)準(zhǔn),即一個變量是否能進(jìn)入模型主要取決于協(xié)方差分析的F檢驗的顯著水平。逐步判別過程本身并不建立判別函數(shù),篩選出重要變量后,采用Bayes判別方法建立判別函數(shù)和判別準(zhǔn)則,對新樣品進(jìn)行判別歸類。

2結(jié)果與分析

2.1近紅外譜圖的處理

2.1.1譜圖的預(yù)處理

煙草樣品的近紅外譜圖會受到樣品顏色及儀器穩(wěn)定性的影響而出現(xiàn)噪音及基線漂移,所以必須對樣品的近紅外譜圖進(jìn)行前處理[6]。利用TQAnalyst8分析軟件包中的優(yōu)化功能,采用如下方法可獲得理想的結(jié)果:多元散射校正消除樣品不均勻帶來的差異;采用段長為9、間隔為5的NorrisDerivative濾波平滑光譜,消除高頻噪音,保留有用的低頻信息;采用二介微分處理,消除基線漂移的影響,獲得比原光譜更高分辨率和更清晰的光譜輪廓變化。

2.1.2譜圖的主成分分析

選擇4000~8000cm-1波數(shù)為分析區(qū)域,由主成分分析獲得樣品的10個主成分,前5個主成分的貢獻(xiàn)率達(dá)到96.97%,即5個主成分就能夠代表96.97%的近紅外譜圖信息,所以以5個主成分得分為分析對象,采用逐步判別分析進(jìn)行模式識別。

2.2煙葉種植區(qū)域模式識別結(jié)果的比較

收集的樣品由福建、云南、安徽、江西、貴州4個地區(qū)的煙葉樣品組成,依據(jù)《中國煙草種植區(qū)劃》[13]110個樣品屬于5個產(chǎn)區(qū),從每個產(chǎn)區(qū)隨機(jī)抽取5個作為外部驗證樣品,其余作為建模樣品。通過逐步判別分析,篩選出對于種植區(qū)域判別有主要影響作用的6種化學(xué)成分,即糠醛、吲哚、香葉基丙酮、柏木醇、新植二烯和氯,并獲得其Bayes判別函數(shù),同樣由逐步判別分析獲得近紅外光譜5個主成分得分煙葉種植區(qū)域的Bayes判別函數(shù)。將篩選出的變量代入Bayes判別函數(shù)計算得到判別值,比較各判別值大小,其中最大值所對應(yīng)的分組便是判別分組。表2表明,化學(xué)成分建模85個樣品種植區(qū)域交叉驗證模式識別的準(zhǔn)確率為91.76%,外部驗證25個樣品種植區(qū)域模式識別的準(zhǔn)確率為80.00%;近紅外光譜建模85個樣品種植區(qū)域交叉驗證模式識別的準(zhǔn)確率為89.41%,外部驗證25個樣品種植區(qū)域模式識別的準(zhǔn)確率為80.00%。種植區(qū)域化學(xué)成分模式識別的準(zhǔn)確率略高于近紅外譜圖模式識別的結(jié)果。滇南桂西山地丘陵烤煙區(qū)及滇西高原山地烤煙煙區(qū)都屬于云南地區(qū),地理位置較近,且種植水平及習(xí)慣接近,因此2個地區(qū)的樣品發(fā)生部分誤判,閩西贛南粵東丘陵煙區(qū)、皖南贛北丘陵烤煙區(qū)、黔中高原山地烤煙區(qū)樣品識別正確率較高(表2)。

2.3煙葉品種模式識別結(jié)果的比較

收集的110個煙葉樣品共有云煙87、翠碧1號、K326、紅花大金元等4個品種,從每個品種中隨機(jī)抽取5個作為外部驗證樣品,其余的樣品作為建模樣品。通過判別分析,篩選出對于品種模式識別有主要影響的4種化學(xué)成分,即4-環(huán)戊烯-1,3-二酮、茶香酮、香葉基丙酮、氯,并獲得了其Bayes判別函數(shù),同樣由逐步判別分析獲得近紅外光譜5個主成分得分煙葉品種的Bayes判別函數(shù)。目前我國主栽烤煙品種均直接或間接來自于相同的親本,甚至有些品種間親緣關(guān)系極近,致使品種鑒別時容易發(fā)生錯判。表4結(jié)果表明,化學(xué)成分建模90個樣品品種交叉驗證模式識別的準(zhǔn)確率為77.78%,外部驗證20個樣品品種模式識別的準(zhǔn)確率為70.00%;近紅外光譜建模90個樣品品種交叉驗證模式識別的準(zhǔn)確率為82.22%,外部驗證20個樣品品種模式識別的準(zhǔn)確率為75.00%。煙草品種的近紅外譜圖模式識別結(jié)果優(yōu)于化學(xué)成分模式識別的結(jié)果。

2.4煙葉部位模式識別結(jié)果的比較

收集的110個煙葉樣品中上部煙36個、中部煙38個、下部煙36個,從不同部位的煙葉樣品中隨機(jī)抽取8個樣品外部驗證樣品,其余的樣品作為建模樣品。通過判別分析,篩選出對于煙葉部位模式識別有主要影響的化學(xué)成分為三環(huán)萜、柏木醇、總煙堿,并獲得了其Bayes判別函數(shù),同樣由逐步判別分析獲得近紅外光譜5個主成分得分煙葉部位的Bayes判別函數(shù)。表6結(jié)果表明,化學(xué)成分建模86個煙葉樣品部位交叉驗證模式識別的準(zhǔn)確率為86.05%,外部驗證24個煙葉樣品的準(zhǔn)確率為75.00%,近紅外光譜建模86個煙葉樣品部位交叉驗證模式識別的準(zhǔn)確率為94.19%,外部驗證24個煙葉樣品的準(zhǔn)確率為91.67%。煙葉部位的近紅外譜圖模式識別結(jié)果優(yōu)于化學(xué)成分模式識別的結(jié)果。

2.5模式識別結(jié)果比較

以化學(xué)成分、近紅外光譜建模樣品及外部驗證樣品模式識別正確識別的個數(shù)為變量進(jìn)行相關(guān)性分析及配對t檢驗。相關(guān)性分析結(jié)果表明,2種方式獲得的結(jié)果都存在顯著的相關(guān)性(P<0.05);配對t檢驗結(jié)果表明所獲得的結(jié)果差異不顯著(P>0.05)(表7)。

篇(2)

1.1 研究對象

以吉首市普通中學(xué)陽光體育運動開展現(xiàn)狀為研究對象,結(jié)合隨機(jī)與整群抽樣的方法抽取吉首市一中,四中,雅思中學(xué)三所學(xué)校中的學(xué)生共600人為調(diào)查對象,其中男生315人,女生285人,體育教師共28人。

1.2 研究方法

文獻(xiàn)資料法;訪談法;問卷調(diào)查法;數(shù)理統(tǒng)計法;邏輯分析法

2.研究結(jié)果與分析

2.1吉首市普通中學(xué)開展陽光體育運動現(xiàn)狀調(diào)查

2.1.1吉首市普通中學(xué)師資力量現(xiàn)狀調(diào)查

體育教師是學(xué)校體育活動的主導(dǎo)者,是“陽光體育”運動運行好壞的“指揮棒”,因此學(xué)校體育的師資情況直接關(guān)系到學(xué)生“陽光體育”的落實情況,教師學(xué)歷的高低、體育教師的數(shù)量從一定程度上影響著教學(xué)質(zhì)量的提高,從調(diào)查來看吉首市普通中學(xué)教師學(xué)歷有待提高, 96%的體育教師均為大學(xué)本科,而碩士研究生僅占一小部分,其中大部分學(xué)校體育老師兼雙職。此外由于體育教師的結(jié)構(gòu)性缺編,體育教師和在校學(xué)生比例嚴(yán)重失調(diào)。這給陽光體育的開展造成一定影響。

2.1.2吉首市普通中學(xué)師生對陽光體育運動的了解程度調(diào)查

從調(diào)查得知,大部分體育教師對陽光體育這一概念還是比較了解,但學(xué)生對陽光體育的了解卻不容樂觀。在調(diào)查中有36% 的學(xué)生完全不了解這個概念;46% 的中學(xué)生只是基本了解;真正比較了解“陽光體育運動”的僅有18%。由此可知學(xué)生對陽光體育這一概念不清晰,學(xué)校和體育教師應(yīng)加大宣傳力度,使學(xué)生理解陽光體育的真正含義,自愿參與陽光體育運動,把身體鍛煉得更好。

2.1.3吉首市普通中學(xué)學(xué)生參加體育鍛煉時間的情況

從表1可以知,大部分學(xué)生不同程度地參加了體育活動,只是每周運動的次數(shù)偏低,每次活動的時間大部分都在三十分鐘以下。其中每周活動五次以上的僅占一小部分。離我們“每天活動1 h”的要求還有一定的差距。

2.1.4 吉首市普通中學(xué)有無陽光體育運動專項撥款的調(diào)查

據(jù)調(diào)查得知,沒有專項撥款的學(xué)校達(dá)到64%,而有專項撥款的為35%。在資金方面,大部分學(xué)校還不到位,這直接影響到學(xué)校陽光運動的開展。通過訪談得知,小部分學(xué)校有一定的體育活動經(jīng)費,可資金很少。這是導(dǎo)致陽光體育未能很好實施的一個重要原因,原因主要是學(xué)校領(lǐng)導(dǎo)對陽光體育運動的不重視,把大量的人力,物力和財力用在其他科目上。

2.1.5吉首市普通中學(xué)場地器材現(xiàn)狀情況調(diào)查

據(jù)調(diào)查可知,學(xué)生進(jìn)行體育活動的主要場所與器材的配備明顯不足,這與教育部規(guī)定的每生活動場地面積為3平方米相比,明顯不成比例,通過我們對老師和學(xué)生的交談得知學(xué)校的體育器材比較缺乏,并且有些體育器材已經(jīng)比較陳舊,學(xué)校沒有進(jìn)行及時的更新體育設(shè)備。學(xué)校應(yīng)在體育的硬件和軟件上進(jìn)行改善。使學(xué)校體育能更好的發(fā)展。讓學(xué)生能有更加寬敞的活動環(huán)境和更加標(biāo)準(zhǔn)的體育場地。

2.2 影響吉首市普通中學(xué)陽光體育運動開展的原因分析

2.2.1 吉首市普通中學(xué)學(xué)校領(lǐng)導(dǎo)對開展“陽光體育”運動的態(tài)度

學(xué)校領(lǐng)導(dǎo)對“陽光體育”運動的重視程度,直接影響到學(xué)校體育活動的組織和開展,因此學(xué)校領(lǐng)導(dǎo)對開展“陽光體育”運動的態(tài)度是影響吉首市普通中學(xué)陽光體育運動開展的一個直接原因。

2.2.2 吉首市普通中學(xué)體育教師師資力量狀況

目前吉首市普通中學(xué)體育教師存在結(jié)構(gòu)性失調(diào),體育教師的數(shù)量無法滿足學(xué)生的需要;因此,吉首市政府要加大教師人事改革,增大體育教師數(shù)量,注入年輕新力量,改革管理機(jī)制,以便更好的開展陽光體育運動。

2.2.3 吉首市普通中學(xué)學(xué)校場地器材配備及資金情況

陽光體育運動的開展必須依賴于體育場地和器材,而體育器材的使用頻率高,需要投入大量的資金作為購買器材和維修,通過訪談與調(diào)查發(fā)現(xiàn)吉首市普通中學(xué)缺乏資金保障,體育器材得不到更新.因而使陽光體育運動沒有收到預(yù)期的效果.

3.結(jié)果與建議

3.1 結(jié)果

3.1.1吉首市普通中學(xué)的體育師資力量不足,體育教師和學(xué)生對陽光體育運動了解不透徹。每天的體育活動時間達(dá)不到一小時。

3.1.2學(xué)校領(lǐng)導(dǎo)對陽光體育運動在校園的開展,還沒有形成足夠的重視,學(xué)校的場地器材條件有限。

3.1.3學(xué)校對開展陽光體育運動的經(jīng)費缺乏;沒有充足的資金保障,另外,體育教師工作量大,新生力量補充不足。

3.2 建議

3.2.1學(xué)校領(lǐng)導(dǎo)重視關(guān)心陽光體育運動,各級部門加強宣傳,制定詳細(xì)和長遠(yuǎn)的實施方案,設(shè)立專項資金,為陽光體育運動進(jìn)一步開展提供條件保障。

3.2.2教育部門重視,建立和完善學(xué)校體育的管理制度,將學(xué)生每天一小時體育活動納入學(xué)校督導(dǎo)內(nèi)容及評估體系,把學(xué)生體質(zhì)健康狀況作為評價教育工作的重要指標(biāo)。

3.2.3繼續(xù)升化學(xué)校體育改革,加大課程資源開發(fā)與利用,把課外體育活動開展得豐富多彩,使之成為全體學(xué)生參與實踐陽光體育運動的主要形式。(作者單位:1.上海體育學(xué)院,體育教育訓(xùn)練學(xué)院;2.上海體育學(xué)院,中國乒乓球?qū)W院)

參考文獻(xiàn)

[1] 教育部、國家體育總局、.關(guān)于全面啟動全國億萬學(xué)生陽光體育運動的通知[Z].教體藝[2006]6 號,2006-12-20.

[2] 苗秀麗.開展億萬學(xué)生陽光體育運動的認(rèn)識與思考[J].哈爾濱體育學(xué)院學(xué)報,2002(2):43-44.

篇(3)

中圖分類號:G40-013.9 文獻(xiàn)標(biāo)識碼:A 文章編號:1671-0568(2012)41-0118-02

隨著社會進(jìn)步,網(wǎng)球運動從簡單游戲發(fā)展演變成為一種精彩紛呈、對抗激烈的現(xiàn)代體育運動項目,在世界廣泛而又蓬勃地發(fā)展,其意義已不再局限于體育和游戲的范疇,越來越多地被賦予了社會因素。本文對廣州市26所普通高校網(wǎng)球教學(xué)的現(xiàn)狀進(jìn)行調(diào)查與研究,據(jù)此對廣州市普通高校網(wǎng)球教學(xué)的現(xiàn)狀進(jìn)行客觀的評價與分析,找出影響該市普通高校網(wǎng)球教學(xué)可持續(xù)發(fā)展的因素,并提出相應(yīng)的發(fā)展對策和建議。

一、廣州市普通高校網(wǎng)球教學(xué)的現(xiàn)狀分析

1.網(wǎng)球課教學(xué)內(nèi)容的現(xiàn)狀分析

廣州市普通高校網(wǎng)球課教學(xué)內(nèi)容主要包括兩方面:實踐和理論。

(1)網(wǎng)球課實踐教學(xué)內(nèi)容的現(xiàn)狀分析。廣州市普通高校網(wǎng)球課實踐部分內(nèi)容基本類似,只不過是各個高校的課時安排不一,側(cè)重點不同,其主要以正手擊球、反手擊球、發(fā)球與接發(fā)球、正手截?fù)簟⒎词纸負(fù)舻燃夹g(shù)動作內(nèi)容和一定量的身體素質(zhì)練習(xí)等輔助教學(xué)內(nèi)容。其中只有6所高校網(wǎng)球?qū)嵺`教學(xué)內(nèi)容全部是網(wǎng)球技、戰(zhàn)術(shù)練習(xí),其它高校都還包含一些輔助教學(xué)內(nèi)容。另外,廣州市普通高校網(wǎng)球?qū)嵺`教學(xué)內(nèi)容的主要形式是在室外集中授課學(xué)習(xí)。

通過對大學(xué)生的問卷調(diào)查可以看出,大學(xué)生對實踐教學(xué)內(nèi)容滿意的占30.3%;較滿意的占29.4%;不滿意的占40.3%,說明目前廣州市高校網(wǎng)球?qū)嵺`教學(xué)內(nèi)容存在較多的問題。大學(xué)生普遍認(rèn)為:網(wǎng)球課實踐教學(xué)內(nèi)容的技術(shù)動作的重復(fù)性練習(xí)過多、單調(diào),網(wǎng)球?qū)嵺`課變成了網(wǎng)球運動競技目的的訓(xùn)練課,長此以往,會使學(xué)生產(chǎn)生厭煩心理,不利于激發(fā)學(xué)習(xí)激情。

(2)網(wǎng)球課理論內(nèi)容與形式的現(xiàn)狀分析。通過調(diào)查統(tǒng)計看出,廣州市26所普通高校都有各自的網(wǎng)球理論教學(xué)內(nèi)容,只是各校的側(cè)重點不同。廣州市普通高校網(wǎng)球理論教學(xué)內(nèi)容大體包含以下內(nèi)容:網(wǎng)球運動概述、網(wǎng)球比賽規(guī)則和裁判法以及競賽的組織、網(wǎng)球運動的發(fā)展趨勢、價值、意義,等等。各個高校的理論教學(xué)形式存在一定的差異,有的高校在室內(nèi)集中講解,有的室內(nèi)外相結(jié)合講解,有的采用視頻與講解相結(jié)合的形式。從走訪調(diào)研看,各個高校都有相應(yīng)的理論體系。但是,進(jìn)一步了解發(fā)現(xiàn),有些高校網(wǎng)球理論太陳舊,流于形式,往往應(yīng)付上級領(lǐng)導(dǎo)的檢查,實效性內(nèi)容太少,與終身體育發(fā)展的內(nèi)容不多。因此,各個高校要加強網(wǎng)球理論的建設(shè),使當(dāng)代大學(xué)生能真正了解網(wǎng)球運動的價值,能掌握科學(xué)地進(jìn)行網(wǎng)球鍛煉的原理和方法。

2.網(wǎng)球課形式、教學(xué)時數(shù)的現(xiàn)狀分析

通過對廣州市普通高校網(wǎng)球課開課形式的調(diào)查結(jié)果可知,作為選修課形式授課的有3所學(xué)校,作為選項課形式授課的有6所學(xué)校,二種形式都有的有17所學(xué)校,其所占百分比分別為11.5%、23.0%、65.5%。通過訪談得知,大學(xué)一年級開設(shè)網(wǎng)球課的有14所高校,在大學(xué)二年級開始開設(shè)網(wǎng)球課的有10所,在大三、大四開設(shè)網(wǎng)球課的一共才2所,可看出,廣州市網(wǎng)球課在大學(xué)一二年級開課率較高,而三四年級開課率相對較低。從以上數(shù)據(jù)說明,廣州市普通高校網(wǎng)球課開展較好,同時也說明網(wǎng)球課的開設(shè)率不均衡,主觀原因是學(xué)校相關(guān)體育教學(xué)的領(lǐng)導(dǎo)對網(wǎng)球課的目的、價值等方面缺乏應(yīng)有的認(rèn)識,客觀原因是高校網(wǎng)球教學(xué)師資、場館設(shè)施等方面存在不足。

其次,廣州市普通高校網(wǎng)球課的課時偏少。每個學(xué)期在完成網(wǎng)球?qū)嵺`內(nèi)容與理論內(nèi)容教學(xué)外,網(wǎng)球教師很難有時間再進(jìn)行輔助內(nèi)容的教學(xué)。被調(diào)查的廣州市普通高校中,網(wǎng)球課教學(xué)時數(shù)總體偏少,表面看有18所高校每學(xué)期教學(xué)進(jìn)度中安排達(dá)到了32學(xué)時,但是由于受陰雨天氣的影響,大部分高校網(wǎng)球課教學(xué)時數(shù)還是不足,與教育部規(guī)定每學(xué)期教學(xué)時數(shù)一共不得少于32學(xué)時相比偏少。

3.教學(xué)方法和手段的現(xiàn)狀分析

教學(xué)過程離不開教學(xué)方法和手段,不同的教學(xué)方法或手段都會產(chǎn)生不同的教學(xué)效果。被調(diào)查的教師中,大部分教師喜歡用傳統(tǒng)教學(xué)方法,有32.5%的教師喜歡用錄像多媒體教學(xué)法,還有17.6%的教師采用網(wǎng)絡(luò)教學(xué)法等其它方法。顯然,傳統(tǒng)教學(xué)方法仍然是廣州市普通高校網(wǎng)球教師首選的教學(xué)方法,而一些現(xiàn)代化教學(xué)方法和手段使用率相對較低。分析這種現(xiàn)象的原因:網(wǎng)球教師長期使用傳統(tǒng)教學(xué)方法和手段已養(yǎng)成了習(xí)慣,他們對傳統(tǒng)的教學(xué)方法具有一定經(jīng)驗,認(rèn)為傳統(tǒng)的教學(xué)方法和手段操作簡單、方便、實用。現(xiàn)代網(wǎng)球運動與比賽并不是單單體力與技術(shù)的對抗,而是運動者智力和意識的較量,需要從事網(wǎng)球教學(xué)與訓(xùn)練的教師提高自身的專業(yè)水平和能力,不斷學(xué)習(xí)國內(nèi)外先進(jìn)技術(shù)及教學(xué)與訓(xùn)練方法,使高校的網(wǎng)球教學(xué)水平跟上時代的步伐,以滿足廣大學(xué)生對網(wǎng)球運動的需要。

4.教學(xué)場館與器材設(shè)施現(xiàn)狀分析

硬件設(shè)施是高校體育教學(xué)和群體工作開展的基礎(chǔ),硬件設(shè)施否完備直接影響到高校網(wǎng)球運動的普及與發(fā)展。調(diào)查得知,目前廣州市普通高校網(wǎng)球場地主要有塑膠、硬地(鋪水泥或瀝青)和沙土地這三種類型,其中塑膠場地最多,沙土地最少。這可能和各高校本科的教學(xué)評估有關(guān),大多數(shù)網(wǎng)球場地是新建場地,要求的標(biāo)準(zhǔn)相對較高。調(diào)查得知:24.7%的高校擁有6塊場地以上,57.7%的高校擁有2~6塊場地,19.2%的高校擁有場地低于2塊。從各個高校擁有場地數(shù)量與學(xué)生人數(shù)的比例來看,與教育部的要求(場地數(shù)與學(xué)生數(shù)之比是1:1000)相差較大。在調(diào)查中,有84.5%的學(xué)生對場地表示不滿意。這些數(shù)據(jù)可以看出,廣州市普通高校網(wǎng)球場地的配備存在嚴(yán)重的不足現(xiàn)象。

在器材方面:好的球拍對掌握技術(shù)會有很大的幫助,但各高校對此提供的支持和幫助明顯不足。在被調(diào)查的26所高校中,近9成的學(xué)校網(wǎng)球課沒有給學(xué)生提供球拍和球,由學(xué)生自己負(fù)擔(dān),勢必影響學(xué)生對網(wǎng)球的興趣。學(xué)生購置的球拍,一般是價位在100K左右,多數(shù)是較差的鋁合金材料,只有極少數(shù)的學(xué)生使用較為高檔的球拍。球也是多種多樣,有的彈性很低,有的彈性很高,平均每個學(xué)生才擁有2個球,平均有3%左右的學(xué)生沒有網(wǎng)球。這些充分說明,廣州市普通高校網(wǎng)球課的器材配備非常缺乏,遠(yuǎn)遠(yuǎn)滿足不了大學(xué)生的體育鍛煉需求。

二、發(fā)展對策

1.深化網(wǎng)球課的教學(xué)改革

建議對高校一二年級學(xué)生開設(shè)網(wǎng)球選項課,主要以網(wǎng)球運動技能為教學(xué)內(nèi)容。對三四年級學(xué)生開設(shè)網(wǎng)球選修課,主要是網(wǎng)球競賽法、規(guī)則裁判法、網(wǎng)球技戰(zhàn)術(shù)欣賞等教學(xué)內(nèi)容。這樣才能使大學(xué)生較系統(tǒng)地掌握網(wǎng)球的技戰(zhàn)術(shù)和理論水平,對興趣的培養(yǎng)起到促進(jìn)作用。第二要合理安排教學(xué)時數(shù)(每學(xué)期要大于32學(xué)時)。應(yīng)轉(zhuǎn)變“傳統(tǒng)型”的教學(xué)方法,加強教學(xué)方法鉆研和利用,掌握各種現(xiàn)代化教學(xué)方法和手段。對于初級班的學(xué)生可以采用“軟式網(wǎng)球”,以降低初學(xué)者的難度,使之較易掌握技術(shù)動作,對網(wǎng)球動作定型非常有益。

2.加快網(wǎng)球教師教育一體化進(jìn)程

篇(4)

中圖分類號:TS207.3 文獻(xiàn)標(biāo)識碼:A 文章編號:1672-5336(2015)02-0035-01

文章主要對轉(zhuǎn)基因的原料作物以及轉(zhuǎn)基因成分進(jìn)行分析檢測,消費者需要了解到插入的外源基因的信息以及外源基因的表達(dá)產(chǎn)物是否對人體以及環(huán)境有害,這就需要很高的轉(zhuǎn)基因食品的分析檢測技術(shù)。分析檢測技術(shù)的基礎(chǔ)為標(biāo)識制度,標(biāo)識制度有自愿標(biāo)識制度和強制標(biāo)識制度,盡管各國之間標(biāo)識制度不同,但食品進(jìn)出口時仍需對標(biāo)識制度進(jìn)行參照。轉(zhuǎn)基因食品的分析檢測技術(shù)主要有組學(xué)分析技術(shù)、光譜學(xué)分析技術(shù)、DNA水平和蛋白質(zhì)水平檢測策略、分子特征分析檢測技術(shù)、轉(zhuǎn)基因快速檢測技術(shù)、轉(zhuǎn)基因定量檢測技術(shù)等。

1 轉(zhuǎn)基因食品標(biāo)識制度

到目前為止,世界上有超過50個國家對轉(zhuǎn)基因食品采取了標(biāo)識制度。這類制度可大體分為兩類,一類是強制性標(biāo)識,另一類是自愿型標(biāo)識。其中,有著非常嚴(yán)格和預(yù)防性的法律制度以及對需要標(biāo)識的閾值進(jìn)行規(guī)定的國家為中國和歐盟等;另外,采取自愿標(biāo)識通常在只有食品中存在明顯差別如過敏原的情況下才進(jìn)行標(biāo)識。盡管各國采用不同的標(biāo)識制度,但是除卻政治因素,各國考慮更多的是實際檢測能力。經(jīng)過批準(zhǔn)進(jìn)口的轉(zhuǎn)基因食品全都具備相應(yīng)標(biāo)識制度,所以說,轉(zhuǎn)基因食品標(biāo)識制度是轉(zhuǎn)基因食品的重要組成。

2 轉(zhuǎn)基因食品分析檢測技術(shù)

隨著各種技術(shù)的不斷發(fā)展變化,轉(zhuǎn)基因分析檢測技術(shù)也不斷進(jìn)行發(fā)展。轉(zhuǎn)基因食品的非期望效應(yīng)的評價依賴于組學(xué)分析技術(shù),而數(shù)字PCR技術(shù)的出現(xiàn)和好的彌補了普通PCR技術(shù)在轉(zhuǎn)基因檢測方面的缺陷[1]。在精確定量方面基因拷貝數(shù)的絕對定量通過一定的技術(shù)也能夠?qū)崿F(xiàn),另外,等溫擴(kuò)增技術(shù)和試紙顯色原理在快速檢測領(lǐng)域的應(yīng)用,能夠幫助特殊崗位的工作人員進(jìn)行快速檢測。

2.1 組學(xué)分析技術(shù)

組學(xué)分析技術(shù)含有蛋白組學(xué)、轉(zhuǎn)錄組學(xué)以及代謝組學(xué)等技,是對一類個體系統(tǒng)集合的分析技術(shù)。蛋白組學(xué)指在特定的時間和環(huán)境下,對一個細(xì)胞中全部蛋白質(zhì)表達(dá)進(jìn)行研究的技術(shù)。蛋白組學(xué)主要研究某一細(xì)胞或者生物在一定的病理及生理情況,其蛋白質(zhì)的特點、數(shù)量、功能等[2]。轉(zhuǎn)錄組學(xué)主要研究細(xì)胞在表達(dá)某一功能其基因的和,其研究成果為外源基因表達(dá)的信息和外源基因進(jìn)入受體中所表達(dá)的狀況。代謝組學(xué)主要是對細(xì)胞在特定時間和環(huán)境下全部的小分子代謝物質(zhì)進(jìn)行研究。

2.2 光譜學(xué)分析技術(shù)

近紅外光譜檢測是轉(zhuǎn)基因光譜學(xué)技術(shù)的主要技術(shù)。近紅外光譜檢測的優(yōu)點在于其穿透性很強,因此不需要對其檢測物質(zhì)進(jìn)行基因組提取或者預(yù)處理。盡管還不能確定轉(zhuǎn)基因光譜學(xué)檢測的準(zhǔn)確性,但是光譜學(xué)檢測的優(yōu)勢在于簡單迅速和無損檢測。因為消費者格外關(guān)注轉(zhuǎn)基因食品的安全問題,因此,光譜學(xué)和組學(xué)分析的關(guān)注方面都在轉(zhuǎn)基因食品的非期望效應(yīng)上。

2.3 DNA水平和蛋白質(zhì)水平檢測策略

到目前為止,國內(nèi)外對轉(zhuǎn)基因食品的分析檢測技術(shù)的的主要研究方面是在蛋白質(zhì)和核酸上。在實際應(yīng)用過程中,以DNA作為檢測基礎(chǔ)的檢測技術(shù)被廣泛應(yīng)用的原因在于其檢測的靈敏度較高并具有特異性[3]。聚合酶鏈?zhǔn)椒磻?yīng)也是被廣泛使用的轉(zhuǎn)基因分析技術(shù)之一。另外,較為常用的還有酶聯(lián)免疫吸附法。PCR技術(shù)是DNA水平檢測較為常用的技術(shù),因其導(dǎo)入受體的外源基因的位置和大小無法確定,所以,在檢測過程的實現(xiàn)需要篩選技術(shù)的輔助。其中,使植物體能夠穩(wěn)定表達(dá)的低拷貝基因內(nèi)標(biāo)基因和標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)是PCR檢測中常用的物質(zhì)。

2.4 分子特征分析檢測技術(shù)

將轉(zhuǎn)基因作物或食品中受體所插入的外源基因的所有信息稱為分子特征,主要有外源基因的特異序列、插入位點及數(shù)量、外源基因兩側(cè)的側(cè)翼序列等。這些信息是整個分析檢測技術(shù)的基礎(chǔ),能夠輔助轉(zhuǎn)基因作物或食品分類、評價等。分子特征既是轉(zhuǎn)基因分析對象的同時,又是轉(zhuǎn)基因的檢測對象,在快速檢測和精準(zhǔn)定量檢測中起著重要作用,另外,在組學(xué)分析技術(shù)中也有著重要影響。

2.5 轉(zhuǎn)基因快速檢測技術(shù)

完善的轉(zhuǎn)基因食品分子特征信息相當(dāng)于一個巨大的信息篩選庫。但是在地方食藥監(jiān)局和港口出入境檢疫局的工作人員對精準(zhǔn)、高效的檢測未知樣品的技術(shù)重視程度更高。轉(zhuǎn)基因分析檢測在實際中的應(yīng)用應(yīng)該是沒有進(jìn)行專業(yè)培訓(xùn)的工作人員也能夠利用技術(shù)手段來進(jìn)行檢測。其中PCR技術(shù)需要在變溫的條件下進(jìn)行多步驟的操作,顯然不符合高效的原則,因此,有必要進(jìn)行開發(fā)恒溫下的檢測技術(shù)。轉(zhuǎn)基因快速檢測技術(shù)有等溫擴(kuò)增檢測技術(shù)、試紙檢測技術(shù)等。

2.6 轉(zhuǎn)基因定量檢測技術(shù)

制定標(biāo)識的基礎(chǔ)為分子特征,而利用定量檢測技術(shù)可以實現(xiàn)對標(biāo)識閾值的確定。一方面,定量檢測技術(shù)能夠在科研工作中進(jìn)行樣品轉(zhuǎn)基因相對含量以及外源基因拷貝數(shù)的確定;另一方面,定量檢測技術(shù)還可以在田間對樣品的含量進(jìn)行確定,并依據(jù)其閾值提供處理措施。作為貫穿整個轉(zhuǎn)基因分析檢測工作的技術(shù)手段,定量檢測技術(shù)為標(biāo)識制度提供了科學(xué)依據(jù)。有傳統(tǒng)的定量檢測技術(shù)、數(shù)字PCR檢測技術(shù)、新材料輔助的定量檢測技術(shù)等。

3 結(jié)語

自世界上首例轉(zhuǎn)基因作物耐草甘膦品系轉(zhuǎn)基因大豆問世以來,轉(zhuǎn)基因作物開始飛速發(fā)展,傳統(tǒng)農(nóng)業(yè)受到很大的沖擊。隨著轉(zhuǎn)基因作物的快速發(fā)展,越來越多的轉(zhuǎn)基因食品流入市場,轉(zhuǎn)基因食品在滿足人們物質(zhì)生活需要的同時,人們開始注重轉(zhuǎn)基因食品的安全性。世界各國紛紛出臺了一系列的管理制度來預(yù)防轉(zhuǎn)基因食品帶來的安全問題,在1922年,世界各國倒成了《卡塔赫納生物安全議定書》來對轉(zhuǎn)基因食品進(jìn)行規(guī)范。對轉(zhuǎn)基因食品進(jìn)行標(biāo)識和監(jiān)管的首要任務(wù)就是對轉(zhuǎn)基因食品進(jìn)行成分分析檢測,因此,轉(zhuǎn)基因食品分析檢測技術(shù)的發(fā)展對轉(zhuǎn)基因食品的安全有著至關(guān)重要的影響,此技術(shù)也屬于全球食品安全檢測的重要技術(shù),值得推廣借鑒。

參考文獻(xiàn)

篇(5)

中圖分類號:TV219文獻(xiàn)標(biāo)識碼:A文章編號:16749944(2013)10021504

1引言

我國雖然是水果生產(chǎn)大國, 但自1993年以來水果儲藏能力只有10 % ,爛果率高達(dá)25 %,出口總量不到總產(chǎn)量的3%,遠(yuǎn)低于9%~10%的世界平均水平[1~3]。以上原因造成果農(nóng)賣果難,增收難。要解決這些問題,必須發(fā)展水果深加工,擴(kuò)大鮮果出口。阻礙我國鮮果出口的一個重要因素是果品分選、檢測能力弱,檢測速度慢,檢測人員的素質(zhì)低,果品篩選達(dá)不到國際上水果進(jìn)出口市場的要求。國內(nèi)早期的水果內(nèi)部品質(zhì)檢測方法主要是化學(xué)分析法,該方法不僅可靠性和穩(wěn)定性較差,而且在測試時還必須破壞水果,測試過程繁瑣,只能通過少量樣本的測定,來評價整批次水果的品質(zhì)。鑒于以上原因,無損檢測技術(shù)應(yīng)運而生。無損檢測技術(shù)具有無損、快速、準(zhǔn)確性高和實時性強等特征。目前的無損檢測技術(shù)主要有針對水果光學(xué)特性、電學(xué)特性、聲學(xué)特性、力學(xué)振動特性等眾多性質(zhì)進(jìn)行的各種檢測,且大多還處于試驗研究階段[2]。

近紅外光譜技術(shù)(Near Infrared Spectroscopy Technology, NIST)是一種利用物質(zhì)對光的吸收、散射、反射和透射等特性來確定其成分含量的一種無損檢測技術(shù),具有快速、非破壞性、無試劑分析、安全、高效、低成本及同時測定多種組分等特點[4]。隨著現(xiàn)代光譜技術(shù)的發(fā)展,且憑借其快速、方便、準(zhǔn)確和無損傷等特點,應(yīng)用近紅外光譜分析技術(shù)對水果品質(zhì)進(jìn)行無損檢測已成為近年來的研究熱點。本文主要介紹2000年后,近紅外光譜分析在果實成熟期檢測和品質(zhì)檢測兩方面的研究進(jìn)展。

2近紅外光譜技術(shù)在水果成熟期監(jiān)測中

的應(yīng)用研究近紅外與可見光結(jié)合的無損檢測技術(shù)具有適應(yīng)性強、靈敏度高、對人體無害、成本低和容易實現(xiàn)等優(yōu)點,被廣泛用于水果成熟度的無損檢測。2002年,McGlone等利用VIS/NIR技術(shù),依據(jù)果實成熟過程中葉綠素減少的趨勢,深入探測了“Royal Gala”蘋果在采摘前和儲藏后各品質(zhì)指標(biāo),光譜圖如圖1所示,在蘋果早采收、適中采收、晚采收的典型吸光度光譜對比中,發(fā)現(xiàn)在680nm波長處,葉綠素吸光度有明顯的變化,早采收果實的吸光度明顯高于適中采收和晚采收果實,因此認(rèn)為該波長可用于區(qū)別蘋果的成熟度[5]。Lur等人用近紅外光譜檢測蘋果的硬度和含糖量,通過有損與無損相結(jié)合的方式建立了預(yù)測蘋果內(nèi)部品質(zhì)的數(shù)學(xué)模型[6]。

2005年,Ann Peirs等人在前人研究的基礎(chǔ)上研究了蘋果自然特性對可見近紅外模型預(yù)測采摘期成熟度精確性的影響。研究表明,近紅外光譜與成熟度有一定相關(guān)關(guān)系,其Rr>0.94,RMSEP

2007年,Yongni Shao等人用可見光與近紅外檢測技術(shù)結(jié)合硬度、糖度和酸度等指標(biāo)檢測番茄的成熟度,得到了各自的相關(guān)系數(shù),分別為0.83、0.81和0.83,表明可見光與近紅外技術(shù)無損檢測水果成熟度的方法是可行而且實用的[8]。

3近紅外光譜技術(shù)在水果品質(zhì)檢測中的

應(yīng)用研究利用近紅外光譜(NIR)檢測水果品質(zhì)早已成為國際研究熱點之一。2003年,Clark等利用700~900nm的透射光檢測了褐心貝賓(Braeburn)蘋果,探討了投射測量時蘋果的最佳位置[9]。國內(nèi)的相關(guān)研究也如雨后春筍般涌現(xiàn)出來,研究的水果有柑橘、蘋果、梨、桃、枇杷等,檢測的品質(zhì)涉及糖度、酸度、可溶性固形物、維生素、堅實度、色澤及單果重量、褐變、模式識別等。

3.1糖度檢測

2006年,應(yīng)義斌等利用小波變換結(jié)合近紅外光譜技術(shù)檢測水果糖度,小波變換濾波技術(shù)能有效地消除蘋果近紅外光譜中的噪聲,在采用小波變換尺度為3時WT-SMLR法建立的校正模型精度明顯優(yōu)于采用SMLR法建立的模型 [10]。周文超等建立贛南臍橙內(nèi)部糖度的近紅外投射PLS模型,r=0.9032,RMSEP=0.2421[11]。劉春生等利用可見/近紅外漫反射光譜結(jié)合PLS建立南豐蜜桔糖度校正模型,預(yù)測集r=0.9133,RMSEP=0.5577,平均預(yù)測偏差為-0.0656[12]。

3.2酸度檢測

應(yīng)義斌等建立蘋果有效酸度的近紅外漫反射PLS模型,最佳PC=3,r=0.959,SEC=0.076,SEP=0.525,Bias=0.073[13]。劉燕德等應(yīng)用近紅外漫反射光譜結(jié)合光線傳感技術(shù)建立蘋果有效酸度模型,預(yù)測值和真實值r=0.906,SEC=0.0562、SEP=0.0562,Bias=0.0115[14]。董一威等采用CCD近紅外光譜系統(tǒng)結(jié)合偏最小二乘回歸(PLSR)建立蘋果酸度預(yù)測模型,r=0.8151,SEC=0.0120,SEP=0.0204[15]。

3.3可溶性固形物檢測

2006年,李建平等應(yīng)用近紅外漫反射光譜定量分析技術(shù)對2個產(chǎn)地3個品種枇杷的可溶性固形物進(jìn)行無損檢測研究,發(fā)現(xiàn)在波長1400~1500nm和1900~2000nm兩段范圍,樣品的可溶性固形物與光譜吸光度之間的相關(guān)系數(shù)較高,最終建立的可溶性固形物含量預(yù)測模型的校正集和預(yù)測集相關(guān)系數(shù)分別為0.96和0.95[16]。

2008年,劉燕德等應(yīng)用近紅外光譜(350~1800nm)及偏最小二乘法回歸、主成分回歸和多元線性回歸對梨的可溶性固形物及逆行定量分析;在采用偏最小二乘法回歸算法之前先用一階微分對光譜數(shù)據(jù)進(jìn)行預(yù)處理,研究表明果實中間部位的預(yù)測結(jié)果較為理想;近紅外漫反射光譜可以作為一種準(zhǔn)確、可靠和無損的檢測方法用于評價梨果實內(nèi)部指標(biāo)可溶性固形物[17]。

2009年,周麗萍等采用可見光與近紅外光結(jié)合技術(shù)對蘋果的可溶性固形物含量的檢測進(jìn)行了研究,他們結(jié)合主成分分析(PCA)和BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)技術(shù),建立蘋果SSC預(yù)測模型;采用DPS數(shù)據(jù)處理系統(tǒng)對蘋果樣本的漫反射光譜(345~1039nm波段),進(jìn)行主成分分析,獲得累計可信度大于95%的5個新主成分;建立一個3層BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型,并將這5個新的主成分作為BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型的輸入量,其結(jié)果是98%以上預(yù)測樣本的預(yù)測相對誤差在5%以下[18]。

3.4堅實度檢測

2006年,傅霞萍等采用傅里葉漫反射近紅外光譜技術(shù)研究了水果堅實度的無損檢測方法,他們對不同預(yù)處理方法和不同波段建模對模型的預(yù)測性能進(jìn)行分析對比,建立了利用偏最小二乘法進(jìn)行水果堅實度與漫反射光譜的無損檢測數(shù)學(xué)模型,同時結(jié)果表明應(yīng)用近紅外漫反射光譜檢測水果堅實度是可行的,為今后快速無損評價水果成熟度提供了理論依據(jù)[19]。

2009年,史波林等采用近紅外光譜技術(shù)結(jié)合遺傳算法分別對去皮前后蘋果堅實度無損檢測進(jìn)行研究,他們采用光譜附加散射校正(MSC)、微分處理(Derivative)、直接正交信號校正(DOSC)等預(yù)處理方法和基于遺傳算法(GA)的有效波段選擇方法來消除果皮對模型精度的影響,結(jié)果表明,蘋果果皮對近紅外光譜分析模型的預(yù)測能力有很大影響,但僅通過常規(guī)的光譜預(yù)處理方法(MSC 、Derivative)很難有效消除。他們提出的遺傳算法結(jié)合直接正交信號校正(GA-DOSC)方法能有效消除果皮的影響,不但使所建模型的波長點和最佳主因子數(shù)分別由1480和5降到36和1,相關(guān)系數(shù)r由0.753提高到0.805,更重要的是模型的預(yù)測相對誤差RSDp從16.71%顯著下降到12 .89%,并接近采用蘋果果肉建模的預(yù)測性能(12.36%),達(dá)到對蘋果硬度的近紅外無損檢測要求[20]。

3.5色澤及單果重量檢測

3.8品種鑒別

趙杰文等采用支持向量機(jī)(SVM)建立蘋果不同品種、不同產(chǎn)地的分類模型,預(yù)測識別率精度比傳統(tǒng)的判別分析法提高5%左右,均達(dá)到100%;回判識別率分別為100%和87%[27]。何勇等提出了一種用近紅外光譜技術(shù)快速鑒別蘋果品種的新方法,該方法應(yīng)用主成分分析結(jié)合人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)建立了蘋果品種鑒別的模型,該模型的預(yù)測效果很好,識別率達(dá)到100%[28]。

4存在的問題

近紅外光譜技術(shù)具有檢測速度快速、檢測方法簡便、檢測準(zhǔn)確性高及同時可測定多種成分的優(yōu)點,使它在果品在線分選檢測中有較好的應(yīng)用前景。雖然近紅外光譜技術(shù)在水果成熟期預(yù)測和內(nèi)部品質(zhì)檢測方面的研究已有10年的時光,有些檢測技術(shù)已趨于成熟,但目前來看該技術(shù)仍存在一些問題,比如怎樣找出不同水果光譜的特性波段,怎樣實現(xiàn)果品快速在線檢測和分選,怎樣實現(xiàn)對水果的成熟度、硬度、糖度和內(nèi)部缺陷等同時檢測,具體來說近紅外光譜技術(shù)在水果品質(zhì)或成熟期檢測研究中主要存在以下幾方面問題。

4.1水果成熟期預(yù)測中存在的問題

(1)近紅外光譜技術(shù)在水果成熟期預(yù)測中,光譜波段的選擇尤為重要;建立預(yù)測模型時有必要對光譜波段進(jìn)行優(yōu)選和組合[29]。

(2)利用近紅外光譜預(yù)測果實成熟期時,既要保證預(yù)測模型的精確度,還需考慮模型的通用性,即還需進(jìn)一步研究水果果實的不同光學(xué)特性與果實成熟期的相關(guān)性,提高預(yù)測的效率和準(zhǔn)確性。

4.2水果品質(zhì)檢測中存在的問題

(1)在水果品質(zhì)的光譜檢測中,光譜儀自身的信噪比等性能會極大地影響預(yù)測模型的精確度??梢?,在光譜預(yù)處理方面,選擇合適的消噪方法將成為今后近紅外光譜技術(shù)在水果內(nèi)部品質(zhì)及成熟期預(yù)測中的另一個研究重點[30]。

(2)在利用NIST對水果品質(zhì)進(jìn)行檢測的過程中,建立數(shù)學(xué)模型是最困難的,因為近紅外光譜很容易受到果品樣本個體因素如溫度、檢測部位不同等因素的影響;同時由于檢測環(huán)境條件、儀器的精度和穩(wěn)定性等復(fù)雜因素的影響,使得數(shù)學(xué)模型適應(yīng)性差。在線檢測過程中,樣品是運動的,近紅外光譜受到很大的影響,如何在果品運動的狀態(tài)下獲得較穩(wěn)定的近紅外光譜仍是一個很大的難題。

(3)建立用于水果品質(zhì)光譜分析的校正模型與開發(fā)用于水果品質(zhì)檢測的軟件系統(tǒng)是近紅外光譜技術(shù)能否用于水果品質(zhì)檢測的最關(guān)鍵問題,但當(dāng)前大部分研究只是進(jìn)行可行性探索,沒有進(jìn)行深入研究;在實際生產(chǎn)生活中使用的便攜式水果品質(zhì)無損檢測儀器非常罕見。

5發(fā)展趨勢

目前水果市場,或者水果生產(chǎn)者在田間分析水果品質(zhì)都需要一種小型便捷的、可移動式的近紅外光譜分析儀器。同時這些儀器還需要操作簡單,對普通常見的水果都具有適用性。因此,便攜式的、能夠和電腦隨時連接的類USB或PDA的近紅外水果分析儀將會成為市場新寵。

當(dāng)今水果加工過程中非常需要一種能夠根據(jù)水果品質(zhì)指標(biāo)(如可溶性固形物、酸度、硬度等)進(jìn)行快速在線分級.光纖技術(shù)與近紅外技術(shù)結(jié)合必然使近紅外在線檢測技術(shù)廣泛應(yīng)用于水果以及其他各個領(lǐng)域,并在今后的發(fā)展中逐步形成成熟的在線檢測裝備投放于市場。隨著近紅外光譜分析技術(shù)的不斷推廣和深入應(yīng)用,未來它將與網(wǎng)絡(luò)技術(shù)結(jié)合,更方便快捷地實現(xiàn)分析模型的在線更新與升級。

目前,水果的近紅外光譜無損檢測中還存在檢測指標(biāo)單一、實時性差、檢測效率低等問題。為了解決上述問題,開展高效并行圖像處理算法和多指標(biāo)綜合檢測技術(shù)的研究非常必要,并將成為研究熱點。為了更快速、更準(zhǔn)確地得到測量結(jié)果,結(jié)合近紅外光譜分析技術(shù)、高光譜成像技術(shù),及紫外、紅外光技術(shù),從多信息融合技術(shù)的不同層次:數(shù)據(jù)層、特征層和決策層選擇最優(yōu)的融合方法,在水果成熟期和品質(zhì)檢測領(lǐng)域?qū)⒂袕V闊的研究前景。近紅外光譜技術(shù)將會在更多領(lǐng)域更廣泛范圍為人類帶來便利。

參考文獻(xiàn):

[1]林,近紅外光譜分析技術(shù)在我國大宗水果品質(zhì)無損檢測中的應(yīng)用研究[J].食品工業(yè)科技,2012,6(33):460~464.

[2]賀艷楠,水果成熟度無損檢測技術(shù)研究進(jìn)展[J].北方園藝,2010(3):208~212.

[3]莫潤陽,無損檢測技術(shù)在水果品質(zhì)評價中的應(yīng)用[J].物理學(xué)和高新技術(shù),2004,33(11):848~851.

[4]毛莎莎,曾明,何紹蘭,等,近紅外光譜技術(shù)在水果成熟期預(yù)測中的應(yīng)用(綜述)[J].亞熱帶植物科學(xué),2010,39(1):82~89.

[5]McGlone V A, et al. VIS/NIR estimation at harvest of pre- and post-storage quality indices for ‘Royal Gala’ apple [J]. Postharvest Biology and Technology,2002,25:135~144.

[6]Lu R, et al. A Near-infeared sensing technique for measuring internal quality of apple fruit[J]. Trans of the ASAE,2002,18(5):585~590.

[7]Ann Peirs, et al. Effect of natural variability among apples on the accuracy of VIS-NIR calibration model for optimal harvest date prediction[J]. Postharvest Biology and technology,2005,35:1~13.

[8]Yongni Shao,et al. Visible/near infrared spectrometric technique for nondestructive assessment of tomato quality characteristics[J]. Journal of Food Engineering,2007,81:672~678.

[9]Clark C J, McGlone V A, Jordan R B, et al. Detection of brown-heart in ‘braeburn’ apple by transmission NIR spectroscopy[J]. Post-harvest Biology and Technology, 2003(28):87~96.

[10]應(yīng)義斌,基于小波變換的水果糖度近紅外光譜檢測研究[J].光譜學(xué)與光譜分析,2006, 26(1):63~66.

[11]周文超.近紅外投射光譜無損檢測贛南臍橙糖度的研究[J].農(nóng)業(yè)化研究,2009(5):161~163.

[12]劉春生.偏最小二乘法——可見/近紅外光譜測定南豐蜜桔糖度的研究[J].河北師范大學(xué)學(xué)報:自然科學(xué)版,2008,32(6):788~790,797.

[13]應(yīng)義斌.蘋果有效酸度的近紅外漫反射無損檢測[J].農(nóng)業(yè)機(jī)械學(xué)報,2004,35(6):124~126,141.

[14]劉燕德.近紅外漫反射用于檢測蘋果糖度及有效酸度的研究[J].光譜學(xué)與光譜分析,2005,25(11):1793~1796.

[15]董一威.蘋果中糖酸度的CCD近紅外光譜分析[J].食品科學(xué),2007,28(8):376~380.

[16]李建平,傅霞萍,周瑩.近紅外光譜定量分析技術(shù)在枇杷可溶性固形物無損檢測中的應(yīng)用[J].光譜學(xué)與光譜分析,2006,26(9):1606~1609.

[17]劉燕德.近紅外漫反射光譜檢測梨內(nèi)部指標(biāo)可溶性固形物的研究[J].光譜學(xué)與光譜分析,2008,28(4):797~800.

[18]周麗萍.蘋果可溶性固形物含量的檢測方法[J].農(nóng)業(yè)化研究,2009,4(4):104~106.

[19]傅霞萍.水果堅實度的近紅外光譜檢測分析實驗研究[J].光譜學(xué)與光譜分析,2006,26(6):1038~1041.

[20]史波林.應(yīng)用GA-DOSC算法消除果皮影響近紅外漫反射光譜分析蘋果硬度的研究[J].光譜學(xué)與光譜分析,2009,29(3):665~675.

[21] 劉燕德.梨子表面色澤的可見/近紅外漫反射光譜無損檢測研究[J].紅外與毫米波學(xué)報,2008,27(4):266~268.

[22]李鑫.蘋果梨單果重的近紅外無損檢測研究[J].安徽農(nóng)業(yè)科學(xué),2008,36(4):1297~1298.

[23]韓東海.蘋果內(nèi)部褐變的光學(xué)無損傷檢測研究[J].農(nóng)業(yè)機(jī)械學(xué)報,2006,37(6):86~88,93.

[24]王加華.基于可見/近紅外能量光譜的蘋果褐腐病和水心鑒別[J].光譜學(xué)與光譜分析,2008,28(9):2098~2102.

[25] 夏俊芳.基于小波變換的柑橘維生素C含量近紅外光譜無損檢測方法[J].農(nóng)業(yè)工程學(xué)報,2007,23(6):170~174.

[26]劉燕德.可見/近紅外漫反射光譜無損檢測南豐蜜桔維生素C的研究[J].光譜學(xué)與光譜分析,2008,28(10):2310~2320.

[27] 趙杰文.支持向量機(jī)在蘋果分類的近紅外光譜模型中的應(yīng)用[J].農(nóng)業(yè)工程學(xué)報,2007,23(4):149~152.

篇(6)

關(guān)鍵詞: 重疊峰;分解;數(shù)學(xué)方法

Key words: overlapping peaks;decomposition;mathematical method

中圖分類號:O17文獻(xiàn)標(biāo)識碼:A文章編號:1006-4311(2011)04-0197-01

1重疊峰分解的實際意義

在光譜研究領(lǐng)域,重疊的光譜信號是比較常見的。例如,①在紫外-可見光譜分析中:在苯和甲苯的混合體系及苯、甲苯和二甲苯等混合體系中,各組分紫外光譜嚴(yán)重重疊;復(fù)合維生素B片劑的吸收光譜中,維生素B1,B2,B6和煙酰胺4組分嚴(yán)重重疊;二甲酚橙(XO)-CTMAB-Cu、Cd、Ni顯色體系各組分吸收光譜相互重疊。鈰組稀土元素的性質(zhì)極其相似,因此其5種元素的吸收光譜嚴(yán)重重疊。②在熒光光譜分析中:利用偏振X射線熒光技術(shù)分析鐵磁性永磁材料粉末時,Si和Sr譜線完全重疊;醫(yī)院營養(yǎng)輸液常用的復(fù)合氨基酸注射液中包含色氨酸和酪氨酸,而此二組分的熒光光譜嚴(yán)重重疊等等。此外,重疊現(xiàn)象在化學(xué)領(lǐng)域的電化學(xué)分析、色譜分析中也同樣存在。重疊現(xiàn)象給進(jìn)一步的定性和定量分析都帶來了困難。對于這樣的問題,通過硬件手段如改進(jìn)儀器來提高信號的分辨率通常受到資金或工作條件等現(xiàn)實問題的制約。因此,往往通過數(shù)學(xué)手段把儀器未能完全分離的多個譜峰給以分解,得到重疊峰信號中的各子峰或組分的相關(guān)信息(如峰形狀、峰位置、半峰寬和峰高度)的估計值。而隨著計算機(jī)的發(fā)展,計算技術(shù)的提高,與計算機(jī)相結(jié)合的信息理論、多元統(tǒng)計分析法、數(shù)學(xué)最優(yōu)化等數(shù)學(xué)方法被利用于重疊峰的分解,并逐漸成為了現(xiàn)代光譜分析的熱點。

2國內(nèi)外研究現(xiàn)狀

對于采用各種計算方法分解光譜重疊峰的研究已有不少報道,其中分光光度法、熒光光譜、ICP-AES等重疊峰的解析已發(fā)展比較成熟。目前常見的數(shù)學(xué)方法有四類:

2.1 雙波長、三波長法、導(dǎo)數(shù)光譜法其中導(dǎo)數(shù)光譜法是分辨重疊峰的一種常用的較為成熟的方法。1953年Hammond等人首先提出。其基本原理是對原吸收曲線進(jìn)行一階、二階至四階求導(dǎo),然后對得到的各階導(dǎo)數(shù)光譜進(jìn)行分析。從而來確定重疊峰的個數(shù)、重疊峰位及改善譜線分辨率等。關(guān)于導(dǎo)數(shù)法定研究及報道有很多,如王超群利用導(dǎo)數(shù)法探討了其在X射線衍射分析中的應(yīng)用;Windig討論了二階導(dǎo)數(shù)光譜在自模式分析技術(shù)中的應(yīng)用,以及相應(yīng)的平滑方法。但導(dǎo)數(shù)法存在一個顯著缺點:隨著求導(dǎo)次數(shù)的增加,噪聲也隨之增加,在高階導(dǎo)數(shù)中,信號可能被噪聲完全淹沒,因而,通常,每求一階導(dǎo)數(shù)之后都需要濾除噪聲來提高信噪比。

2.2 最優(yōu)化方法最小二乘法作為一種判斷擬合效果優(yōu)劣的評價標(biāo)準(zhǔn)而經(jīng)常被使用,從而將問題轉(zhuǎn)化為尋優(yōu)問題。而解決此最優(yōu)化問題的方法有很多相關(guān)研究和報道:如:何錫文等周興風(fēng)等分別討論了線性規(guī)劃方法的使用;孫桂玲等使用Newton-Raphson逐步逼近法和最速下降法對高斯峰進(jìn)行分離;此外還有Cauchy法、直接搜索法、單純形法、DFP法及共軛梯度法等。

最小二乘法的缺點是當(dāng)各組分光譜嚴(yán)重重疊時(數(shù)學(xué)上叫共線性),如正規(guī)矩陣的秩接近零,此時的方程組近乎病態(tài)方程組,實驗中的微小誤差或是計算中間過程數(shù)據(jù)位數(shù)的取舍都會引起計算結(jié)果的大幅波動,此時最小二乘法不適用。

2.3 多元統(tǒng)計法由于傳統(tǒng)最小二乘法的缺點,出現(xiàn)了許多改進(jìn)方法。如:Wold在1966年提出的偏最小二乘法;王鎮(zhèn)浦等討論了CPA矩陣法;因子分析法更是被廣泛研究,白潔玲通過迭代目標(biāo)轉(zhuǎn)換因子分析應(yīng)用于4種混合色素溶液吸附伏安法波譜的解析來對其進(jìn)行同時測定;進(jìn)化因子分析與消秩方法被用于重疊光譜分析。這些方法各自在不同程度上克服了最小二乘法的缺點。

2.4 利用信息處理的理論1979年,Poulisse首次將卡爾曼濾波原理用于多組分體系分光光度分析中,使多組分體系的含量測定歸結(jié)為對重疊光譜曲線進(jìn)行快速濾波的過程。這個思想不僅帶來了一種新的重疊峰分解的方法同時還啟發(fā)了分析工作者,使人們認(rèn)識到,譜數(shù)據(jù)處理與通訊技術(shù)中的信息處理過程很相似,完全可以借鑒其數(shù)學(xué)工具。上世紀(jì)90年代,能解決非線形擬合的人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)技術(shù)也被廣泛應(yīng)用求解多組分濃度,不足之處是需要大量樣本學(xué)習(xí),很復(fù)雜且耗時。遺傳算法作為一種全局的尋優(yōu)方法,也逐漸被應(yīng)用于譜圖分析及重疊峰分解等方向的研究。使用數(shù)學(xué)方法對重疊峰分解的優(yōu)點在于它對硬件要求不高,只需在一定的實驗條件下,獲取足夠的實驗數(shù)據(jù),借助計算機(jī)強大的運算能力,運用數(shù)學(xué)方法進(jìn)行計算,能夠獲取準(zhǔn)確度較高的對重疊峰解析的結(jié)果,基本上可以滿足一般檢測和分析的要求,因此其發(fā)展前景相當(dāng)廣闊,見諸于專業(yè)刊物的研究。報告顯示,使用軟件后處理的研究和應(yīng)用正廣泛開展。

參考文獻(xiàn):

[1]吳軍,楊梅,陳堅.人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)輔助紫外光譜測定苯和甲苯的含量.新疆醫(yī)科大學(xué)學(xué)報,2005,28(6):519-520.

[2]吳軍,楊梅.人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)用于紫外光譜同時測定苯和甲苯及二甲苯的含量.理化檢驗-化學(xué)分冊,2006,42(7),511-513.

[3]何池洋,孫益民,陳友存等.人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)應(yīng)用于維生素B族4組分同時測定.浙江大學(xué)學(xué)報(理學(xué)版),2002,29(2):160-165.

[4]方艷紅,王瓊,徐金瑞.分光光度法結(jié)合人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)同時測定銅、鎘和鎳.光譜實驗室,2005,22(4):782-784.

[5]鄭靜,林開利,周偉良等.人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)-分光光度法同時測定合金鋼樣中的鈰組稀土元素.分析試驗室,2004,23(11):14-17.

篇(7)

中圖分類號:TB

文獻(xiàn)標(biāo)識碼:A

doi:10.19311/ki.1672-3198.2016.23.130

1 前言

2003年,歐盟在全球率先提出了《電氣、電子設(shè)備中限制使用某些有害物質(zhì)指令》,即RoHS指令,規(guī)定輸往歐洲的電子產(chǎn)品及其組件需對六種有害物質(zhì)的使用加以限制。電子電氣產(chǎn)品中的六種有害物質(zhì)為:鉛(Pb)、汞(Hg)、鎘(Cd)、六價鉻(Cr6+)、多溴聯(lián)苯(PBBs)、多溴二苯醚(PBDEs)等。之后,包括中國在內(nèi)的世界其他各國各地區(qū)也緊隨其后,制定了類似的有害物質(zhì)管控法規(guī)和指令。我國的《電子信息產(chǎn)品污染控制管理辦法》也在2006年頒布,目前該管理辦法已在電子電器、質(zhì)量檢測、環(huán)保等相關(guān)行業(yè)廣泛實施應(yīng)用。

對鉛、鎘、汞等重金屬元素的檢測方法主要以光譜學(xué)分析方法為主,基本可概括為以下幾種方法:原子光譜法、分光光度法、化學(xué)發(fā)光法等,其中原子光譜法又可分為火焰原子吸收光譜法、石墨爐原子吸收光譜法、冷原子吸收光譜法、原子發(fā)射光譜法等。

近幾年,光譜學(xué)分析方法在重金屬元素檢測方面的研究取得很大的進(jìn)展,特別是儀器分析方法之間的相互滲透以及聯(lián)用技術(shù)的發(fā)展,使得分析的準(zhǔn)確性、靈敏度和自動化程度都得到很大的提高。

2 ICP-AES技術(shù)在基于RoHS指令的重金屬檢測中的應(yīng)用

因ICP-AES根據(jù)特征譜線的強度與元素含量的線性關(guān)系進(jìn)行定性定量,抗干擾性強,故具有分析靈敏度高、精密度好的優(yōu)點,又因其方法的線性范圍寬且能夠?qū)崿F(xiàn)多元素同時檢測,使其在電子電器產(chǎn)品中重金屬的檢測方面得到廣泛地應(yīng)用。

由于ICP-AES技術(shù)要求試樣以溶液或氣體形式進(jìn)入霧化器,故對制樣技術(shù)提出了較高要求。常用與ICP-AES法相匹配的制樣方法有:溶劑直接浸提法、微波消解技術(shù)、固相萃取法,其中微波消解技術(shù)特別是高壓微波消解技術(shù),具有制樣高效快捷、節(jié)省試劑、污染小、操作簡單、樣品溶解完全等特點,使其在利用ICP-AES聯(lián)用技術(shù)的檢測中應(yīng)用較為廣泛,是最具發(fā)展前景的制樣方法之一。

陶緒泉等采用電感耦合等離子體發(fā)射光譜(ICP-AES)法同時測定聚氯乙烯(PVC)塑鋼門窗中的多種重金屬元素含量。實驗中,制樣方法采用微波消解制樣技術(shù),檢測方法采用電感耦合等離子體發(fā)射光譜(ICP-AES)法,確定了同時測定聚氯乙烯(PVC)塑鋼門窗中的Pb、Zn、Ti、Cu等重金屬元素含量測定的最佳實驗條件。方法的檢出限達(dá)0.01840~1.034μg/mL,回收率達(dá)94.23%~103.5%,相對標(biāo)準(zhǔn)偏差控制在4.6%以內(nèi)。該方法快速、準(zhǔn)確、靈敏度高,可基本滿足PVC塑鋼門窗中多種金屬元素的同時測定。

王英鋒等利用微波消解技術(shù)-電感耦合等離子體質(zhì)譜(ICP-MS)法實現(xiàn)了對丙烯腈-丁二烯-苯乙烯共聚物(ABS)塑料中的鉛、鎘、汞、鉻、砷五種元素的同時測定。在實驗中對儀器的參數(shù)設(shè)置、進(jìn)樣條件進(jìn)行了優(yōu)化,并對樣品的消解體系、消解溫度、恒溫時間以及酸用量等前處理條件進(jìn)行了優(yōu)化。建立的檢測方法檢出限為0.7~6.5ng/g,回收率為89.8%~110.8%,相對標(biāo)準(zhǔn)偏差為2.8%~11.3%。

黃慶君等用電感耦合等離子法測定塑料樣品中鎘的含量。實驗采用微波消解技術(shù)對樣品進(jìn)行消解,通過對儀器的工作條件進(jìn)行優(yōu)化,發(fā)現(xiàn)鎘含量在0~1000mg/L的范圍內(nèi),特征譜線強度與目標(biāo)物含量具有良好的線性關(guān)系(相關(guān)系數(shù)為0.9999)。結(jié)果表明,方法檢出限達(dá)0.005mg/L,樣品回收率達(dá)95.96%~99.33%,RSD為0.591%(n=6)。

邱靜等建立了電感耦合等離子體質(zhì)譜法同時測定塑料包裝材料中十二種元素的方法。實驗采用硝酸-過氧化氫消解溶液,用高壓微波消解對塑料包裝材料樣品進(jìn)行處理,建立了電感耦合等離子體質(zhì)譜法對塑料包裝材料中鉛、鎘、砷、鉻、銻、汞、硒、鋇、鎳、錫、鍶、鉈等十二種元素同時測定的方法。方法的檢出限為0.02~0.20μg/L,加標(biāo)回收率為88.0%~117.0%,相對標(biāo)準(zhǔn)偏差(RSD)小于10%。

李宣等通過測定有證參考物質(zhì)和國際水平測試,研究了多種不同塑料基體中不同濃度的鎘、鉛、汞和鉻的測定方法。實驗通過對樣品的消解程序和消解試劑的優(yōu)化進(jìn)行研究,確定了塑料樣品的微波消解方法。采用上述微波消解方法對樣品進(jìn)行預(yù)處理,用電感耦合等離子體-原子發(fā)射光譜法測定了不同樣品中的目標(biāo)物,結(jié)果表明,該方法具有很好的準(zhǔn)確度和精密度,相對標(biāo)準(zhǔn)偏差(RSD)為1.8%~2.4%,回收率為97.3%~98.8%,能夠同時測定各種塑料中鎘、鉛、汞和鉻。

鐘志光等采用微波消解技術(shù),用全譜直讀DUO-ICP-AES測定塑料樣品中鉛、鎘、鉻和汞。實驗硝酸-氟硼酸-過氧化氫在210℃的溫度下加熱約1h處理樣品,將電子電氣產(chǎn)品中的塑料樣品完全溶解后進(jìn)行檢測,實驗結(jié)果表明,該方法的回收率為91.2%~100.5%,精密度為0.45%~3.18%,可應(yīng)用于電子電氣產(chǎn)品塑料中的鉛、汞、鉻和鎘日常檢驗。

3 結(jié)語

在基于RoHS認(rèn)證的多種檢測方法中,ICP-AES技術(shù)作為一種成本低、時間短、方便快捷的測定有害重金屬元素含量的方法,已在涉及到RoHS檢驗的環(huán)境監(jiān)測及檢驗檢測等部門被廣泛應(yīng)用。

隨著科技發(fā)展,ICP-AES技術(shù)愈加先進(jìn),檢測范圍愈加廣泛,但I(xiàn)CP-AES技術(shù)在實際檢測過程中仍存在一些問題有待進(jìn)一步改進(jìn),這將是今后重要的研究課題。

參考文獻(xiàn)

[1]陶緒泉,王懷生,崔艷云等.電感耦合等離子體發(fā)射光譜(ICP-AES)法在重金屬檢測中的應(yīng)用[J]//ICP-AES法測定PVC塑鋼門窗中的重金屬元素.塑料,2008,(06).

[2]王英鋒,施燕支,張華等.微波消解-電感耦合等離子體質(zhì)譜法測定丙烯腈-丁二烯-苯乙烯共聚物塑料中的鉛、鎘、汞、鉻、砷[J].光譜學(xué)與光譜分析,2008,(01).

[3]黃慶君.微波消解-電感耦合等離子發(fā)射光譜法測定塑料中的鎘[J].電子世界,2012,(11).

篇(8)

中圖分類號:Q657.33文獻(xiàn)標(biāo)識碼:A文章編號:1672-979X(2007)10-0006-03

Research on Spectroscopy Properties of Sodium Hyaluronate

JIN Yan1,2, LING Pei-xue1,2, ZHANG Tian-min1,2

(1. School of Pharmacy, Shandong University, Jinan 250012, China; 2. Working Station for Postdoctoral Scientific Research, Institute of Biopharmaceuticals of Shandong Province, Jinan 250108, China)

Abstract:Objective To characterize the structure of sodium hyaluronate (SH). MethodsFTIR and CD spectra were used to analyze the structure of SH. Results The FTIR and CD spectra of SH were identical with the previous reports and the relative molecular mass of SH had no influence on the spectroscopy properties of SH. ConclusionFTIR and CD can characterize the primary and secondary structure of SH respectively and provide evidence for the structure study of SH.

Key words:sodium hyaluronate; FTIR; CD spectra

透明質(zhì)酸(hyaluronic acid,HA),又名玻璃酸,是一種酸性黏多糖,1934年美國Meyer等首先從牛眼玻璃體中分離出該物質(zhì)[1,2]。HA是由(13)-2-乙酰氨基-2-脫氧-β-D-葡萄糖-(14)-O-β-D-葡萄糖醛酸雙糖重復(fù)單位所組成的直鏈多聚糖,其結(jié)構(gòu)見圖1。

HA廣泛存在于脊椎動物的細(xì)胞間質(zhì)中,如皮膚、臍帶、關(guān)節(jié)滑液、軟骨、眼玻璃體、雞冠、雞胚、卵細(xì)胞、血管壁等[2]。HA在體內(nèi)主要以鹽的形式存在,其產(chǎn)品主要為透明質(zhì)酸鈉(sodium hyaluronate,SH)。HA參與很多重要的生理、病理過程,如保水、關(guān)節(jié)、血管生成、創(chuàng)傷愈合、腫瘤轉(zhuǎn)移等[3]。

HA多方面的生物活性與其結(jié)構(gòu)密切相關(guān)。國內(nèi)外已對其結(jié)構(gòu)進(jìn)行了深入研究,并提出了HA在不同狀態(tài)下的多種結(jié)構(gòu)模型[4]。商品SH的相對分子質(zhì)量(Mr)范圍為105~107,目前主要以發(fā)酵法生產(chǎn)。本文采用傅里葉變換紅外光譜(FTIR)和圓二色譜(CD),對由發(fā)酵獲得的不同Mr的SH進(jìn)行結(jié)構(gòu)表征,為其開發(fā)應(yīng)用奠定基礎(chǔ)。

1材料與儀器

SH(山東福瑞達(dá)生物化工有限公司,Mr分別為1.24×106,6.75×105,2.40×105,批號分別為0508202,0506091,0511281)。

NEXUS 470型傅里葉變換紅外光譜儀(美國Nicolet公司);Chirascan型圓二色譜儀(英國Applied Photo Physics公司)。

2方法

2.1FTIR測定

取SH干粉0.5~1.0 mg與無水溴化鉀300 mg混合研磨壓片。掃描范圍4 000~400 cm-1,分辨率0.5 cm-1,掃描次數(shù):75次/s。

2.2CD測定

稱取SH干粉1 mg,溶于10 mL水。于室溫下進(jìn)行掃描,波長范圍為190~400 nm。

3結(jié)果

3.1FTIR分析

圖2為SH(Mr 1.24×106)的FTIR光譜。SH的FTIR光譜與文獻(xiàn)報道[5]相符。參照文獻(xiàn)[5]對SH的特征吸收峰進(jìn)行了歸屬,見表1。

從圖2可見,3 385 cm-1左右的強峰為羥基吸收峰,其峰形寬而鈍,顯示SH分子內(nèi)羥基通過分子內(nèi)或分子間氫鍵締合。1 615及1 407 cm-1 左右的強銳峰為羧基的反對稱及對稱伸縮振動峰。1 151,1 078,1 047及946 cm-1左右的吸收峰為糖的特征吸收峰。

從表1可見,不同Mr的SH,其特征吸收峰峰位及峰形都無明顯差別,顯示Mr對SH的FTIR性質(zhì)無影響。

3.2CD分析

圖3顯示,SH在210 nm處有一明顯的負(fù)峰,對應(yīng)于SH分子中羧基的nπ躍遷及無規(guī)則卷曲[6],與文獻(xiàn)[7,8]相吻合。不同Mr的SH,其CD圖譜沒有明顯差別。

4討論

光譜分析技術(shù),包括FTIR,CD等,在生物大分子的結(jié)構(gòu)研究中,發(fā)揮了重要作用。由FTIR光譜可獲得SH中主要官能團(tuán)的信息,對SH的一級結(jié)構(gòu)進(jìn)行表征。CD光譜能夠檢測由結(jié)構(gòu)的不對稱性引起的左、右偏振光的吸收差別。如化合物無規(guī)則結(jié)構(gòu),則其CD強度為零,而有序結(jié)構(gòu)則會產(chǎn)生正信號及負(fù)信號。SH的CD圖譜顯示,SH具有有序結(jié)構(gòu)。推斷SH在水溶液(0.1 mg/mL)中主要的二級結(jié)構(gòu)為無規(guī)則卷曲。

參考文獻(xiàn)

[1]Meyer K, Palmer J W. The polysaccharide of the vitreous humor[J]. J Biol Chem, 1934, 107:629-634.

[2]郭學(xué)平,王春喜,凌沛學(xué),等. 透明質(zhì)酸及其發(fā)酵生產(chǎn)概述[J]. 中國生化藥物雜志,1998,19(4):209-212.

[3] 凌沛學(xué). 透明質(zhì)酸[M]. 北京:中國輕工業(yè)出版社,2000: 53-83.

[4]凌沛學(xué),賀艷麗,白若琬,等. 玻璃酸鈉結(jié)構(gòu)及理化性質(zhì)的研究進(jìn)展[J]. 中國生化藥物雜志,2000,21(3):152-154.

[5]Gilli R, KacurákaováM, Mathouthi M, et al. FTIR studies of hyaluronate and its oligomers in the amphorphous solid phase and in aqueous solution[J]. Carbohydr Res 1994, 263(2): 315-326.

[6]Chen H X, Zhang M, Xie B J. Spectroscopy investigation on conformational transition of tea glycoconjugate from green tea[J]. Chin J Chem,2004, 22(11): 1387-1390.

篇(9)

摘要:利用小波變換結(jié)合反向傳播網(wǎng)絡(luò)(BPNN)和支持向量機(jī)(SVM)研究了朝天椒和燈籠椒的傅里葉變換紅外(FTIR)光譜,樣品1 750~950 cm-1范圍的紅外光譜經(jīng)多尺度一維連續(xù)小波變換(CWT)和離散小波變換分析,發(fā)現(xiàn)第20尺度的連續(xù)小波系數(shù),提取該尺度3個區(qū)域的系數(shù)作為特征參數(shù)建立BPNN和SVM 模型。結(jié)果表明,BPNN和SVM模型都能很好地區(qū)別兩種辣椒。第5尺度的離散小波細(xì)節(jié)系數(shù)建立BPNN和SVM模型分類的正確率分別為93.3%、100%。小波變換結(jié)合BPNN和SVM用于傅里葉變換紅外光譜技術(shù)中能夠準(zhǔn)確識別朝天椒、燈籠椒,為區(qū)分不同品種的辣椒提供了快速、有效的方法。

關(guān)鍵詞 :朝天椒;燈籠椒;人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò);支持向量機(jī)

中圖分類號:O657.33;S641.3文獻(xiàn)標(biāo)識碼:A文章編號:0439-8114(2015)01-0203-03

DOI:10.14088/j.cnki.issn0439-8114.2015.01.053

Infrared Spectroscopic Analyses of Pepper based on

Support Vector Machine and BPNN

LI Wei-xing,LIU Gang,ZHAO Xing-xiang,WANG Xiao-long,WANG Xiao-h(huán)ua,LI Hui-mei

(School of Physics and Electronic Information, Yunnan Normal University, Kunming 650500, China)

Abstract: Fourier transform infrared (FTIR) spectroscopy combined with back propagation neural network (BPNN), wavelet transform and support vector machine (SVM) were used to analyze Capsicum annuum L. var. conoide (Mill.) Irish and bell pepper. FTIR spectra of samples from C. annuum L. var. conoide (Mill.) Irish were obtained. The infrared spectra in the range of 1750~950 cm-1 were extracted by continuous wavelet transform (CWT) and discrete wavelet transform (DWT). The decomposition level 10 was obviously different. Three regions of this level were selected as feature vector to train BPNN and the SVM models. Discrete wavelet transform detail coefficients(DWTDC) of level 5 were selected to train BPNN and SVM models. The recognition accurate rate of using BPNN and SVM was 93.3% and 100%, respctively. It is proved that FTIR spectroscopy combined with BPNN and SVM can be used to discriminate C. annuum L. var. conoide (Mill.) Irish and bell pepper.

Key words: Capsicum annuum L. var. conoide (Mill.) Irish; bell pepper; back propagation neural network; support vector machine

收稿日期:2014-03-14

基金項目:國家自然科學(xué)基金項目(30960179)

作者簡介:李偉星(1987-),男,湖南衡陽人,在讀碩士研究生,研究方向為紅外光譜生物醫(yī)學(xué)光譜,(電話)18288745428(電子信箱)

weixl87@126.com;通信作者,劉 剛(1966-),男,云南陸良人,教授,主要從事生物醫(yī)學(xué)光譜學(xué)方面的研究,(電話)13648878376

(電子信箱)gliu66@163.com。

辣椒(Capsicum annuum L.)包括辣椒和甜椒,又稱番椒、海椒、辣子、辣角、秦椒等,是茄科辣椒屬一年或多年生植物。辣椒中維生素C的含量在蔬菜中居第一位,具有通經(jīng)活絡(luò)、活血化瘀、驅(qū)風(fēng)散寒、開胃健胃、補肝明目、溫中下氣、抑菌止癢和防腐驅(qū)蟲等功效[1,2],被廣泛應(yīng)用于醫(yī)藥、輕化和食品行業(yè)。

區(qū)分辣椒常規(guī)的化學(xué)分析方法,如高效液相色譜法(HPLC)、氣相色譜質(zhì)譜法(GC-MS)、微衛(wèi)星DNA標(biāo)記(SSR)、超臨界CO2萃取法等,這些檢測方法雖然準(zhǔn)確,但預(yù)處理過程復(fù)雜,耗時長,處理過程對人與環(huán)境有害[3]。傅里葉變換紅外光譜法具有操作簡單、靈敏度高、用樣少、制樣簡單、重復(fù)性好等優(yōu)點。小波變換是繼傅里葉變換后的一種更為有效的信號處理方法[4]。人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)(ANN)方法由于對非線性函數(shù)可任意逼近而在光譜分析中被廣泛使用。人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)具有高度智能化的特征與能力,在處理非線性問題上以計算簡單、預(yù)測準(zhǔn)確的優(yōu)勢在分析化學(xué)中得到了廣泛的應(yīng)用[5]。支持向量機(jī)(SVM)是近年來形成的一種新的模式識別方法,已表現(xiàn)出許多優(yōu)于其他模式識別的方法。先通過非線性變換將輸入空間變換到一個高維空間,然后在這個高維空間求取最優(yōu)分類面[6]。

為此,選取兩個品種的辣椒為研究對象,應(yīng)用傅里葉變換紅外光譜測定法得到FTIR,采用連續(xù)和離散小波多分辨率分析方法提取樣品的紅外光譜特征量,然后運用BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)和支持向量機(jī)對兩個品種的辣椒進(jìn)行識別,旨在為同科屬品種的植物提供一種分類方法。

1 材料與方法

1.1 試驗儀器

紅外光譜儀為PerkinElmer公司的Frontier傅里葉變換紅外光譜儀,掃描范圍4 000~400 cm-1,分辨率4 cm-1,掃描次數(shù)16次。

1.2 樣品制備、檢測及數(shù)據(jù)處理

朝天椒和燈籠椒采自湖南省農(nóng)業(yè)科學(xué)院試驗基地。朝天椒30個(編號a1~a30),燈籠椒30個(編號b1~b30)。樣品清洗后晾干,取相同部位研磨成粉末,加入溴化鉀研磨均勻,壓片測紅外光譜。光譜均扣除溴化鉀背景,光譜數(shù)據(jù)用Omnic 8.0軟件處理,經(jīng)過基線校正、5點平滑處理、歸一化。用Matlab 7.1軟件進(jìn)行支持向量機(jī)和BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)分析。

2 結(jié)果與分析

2.1 兩種辣椒果實紅外光譜分析

圖1是兩個品種辣椒的原始光譜圖。3 500~3 200 cm-1范圍強寬峰為O-H與N-H的伸縮振動吸收,2 925 cm-1附近峰為亞甲基中C-H不對稱伸縮振動吸收[7];2 857 cm-1附近峰為亞甲基中C-H對稱伸縮振動吸收[8];1 735 cm-1附近吸收峰主要來自脂類C=O伸縮振動[9];1 635 cm-1附近吸收峰為辣椒堿中C=C雙鍵伸縮振動峰[10];1 655、1 541 cm-1分別對應(yīng)蛋白質(zhì)的酰胺Ⅰ帶和酰胺Ⅱ帶的吸收峰[11]。1 610、1 516 cm-1為苯環(huán)的骨架特征伸縮振動吸收峰[12];1 440~1 330 cm-1范圍的譜峰為蛋白質(zhì)、纖維素、木質(zhì)素等受氧、氮原子影響的甲基、亞甲基對稱彎曲振動和CH3剪式振動吸收及C-H彎曲振動吸收,其中1 386 cm-1附近是蛋白質(zhì)及纖維素的甲基和亞甲基的對稱彎曲振動和甲基的剪式振動吸收[8];1 156~950 cm-1是多糖的C-O-C伸縮振動吸收峰[13];900~750 cm-1范圍為糖類異構(gòu)吸收區(qū),其中895 cm-1附近為纖維素的環(huán)振動產(chǎn)生的C-H變形峰[14]。

2.2 傅里葉變換紅外光譜連續(xù)小波變換分析

兩種辣椒的傅里葉變換紅外光譜的區(qū)別不是特別明顯,直接應(yīng)用其傅里葉變換紅外光譜鑒別兩種辣椒往往容易造成錯誤的分類。對它們的傅里葉變換紅外光譜進(jìn)行一維連續(xù)小波變換,在不同的分辨率下對其進(jìn)行有效分析,能夠放大它們之間的差別以有效鑒別兩種辣椒。選擇各向異性的Morlet小波作為“分析小波”,因為其頻域能量比較集中,通頻帶較窄,頻率混疊影響較小,具有時域?qū)ΨQ和線性相位的特點,能夠保證變換不失真[15]。對兩種辣椒的傅里葉變換紅外光譜中包括指紋區(qū)在內(nèi)的區(qū)域(1 750~950 cm-1)進(jìn)行一維連續(xù)小波變換,共進(jìn)行了30尺度的一維連續(xù)小波變換,發(fā)現(xiàn)進(jìn)行到第20個尺度的連續(xù)小波變換時的系數(shù)已能區(qū)別兩種辣椒,變換結(jié)果見圖2。

2.3 BP網(wǎng)絡(luò)識別結(jié)果

BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)一般由3個神經(jīng)元層次組成,即輸入層、隱含層和輸出層。在BP網(wǎng)絡(luò)的建立過程中,隱含層節(jié)點數(shù)的選擇是關(guān)鍵。隱含層節(jié)點數(shù)的多少對BP網(wǎng)絡(luò)的識別效果影響很大,隱含層節(jié)點數(shù)一般不大于輸入信號的個數(shù),隱含層節(jié)點數(shù)過多,網(wǎng)絡(luò)易于區(qū)分各樣本之間的細(xì)微差別,但網(wǎng)絡(luò)的復(fù)雜程度增加,收斂速度減慢,增加網(wǎng)絡(luò)訓(xùn)練時間,隱含層節(jié)點數(shù)h可通過公式(1)取整數(shù)確定初始值,再逐步增加或減少1~3節(jié)點數(shù)的方法選取最優(yōu)值:

式中,p為輸入變量數(shù)(即輸入層節(jié)點數(shù));q為輸出變量數(shù)(即輸出層節(jié)點數(shù),通常為1)[16]。

選取第20尺度連續(xù)小波變換系數(shù),第5尺度離散小波變換逼近系數(shù)和細(xì)節(jié)系數(shù)各19個變量作為網(wǎng)絡(luò)輸入值,輸出層神經(jīng)元個數(shù)為2,隱含層的神經(jīng)元個數(shù)分別設(shè)定為1~12之間的整數(shù)值,60個樣品,每個品種30個,其中訓(xùn)練組15個,測試組15個。通過比較分類正確率,最終確定隱含層神經(jīng)元個數(shù)。網(wǎng)絡(luò)的輸入向量范圍為[-1,1],隱含層神經(jīng)元的傳遞函數(shù)采用S型正切函數(shù)tansig,輸出模式為0-1,輸出層神經(jīng)元傳遞函數(shù)采用S形對數(shù)函數(shù)logsig。網(wǎng)絡(luò)訓(xùn)練函數(shù)采用trainlm,學(xué)習(xí)函數(shù)為learngdm,最大次數(shù)為1 000,訓(xùn)練目標(biāo)為0.01,學(xué)習(xí)速率為0.1。連續(xù)小波變換系數(shù)(CWTC)、離散小波變換逼近系數(shù)(DWTAC)和細(xì)節(jié)系數(shù)(DWTDC)作為網(wǎng)絡(luò)輸入變量的正確率隨隱含層節(jié)點數(shù)變化情況如圖3所示。連續(xù)小波變換系數(shù)和離散小波變換逼近系數(shù)訓(xùn)練神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)最佳隱含層節(jié)點數(shù)均為7,而離散小波變換細(xì)節(jié)系數(shù)隱含層節(jié)點數(shù)對網(wǎng)絡(luò)識別正確率沒有影響,利用連續(xù)小波變換建立的BPNN模型的識別正確率為86.7%,而利用離散小波變換逼近系數(shù)和細(xì)節(jié)系數(shù)建立BPNN模型的正確率為93.3%、100.0%??梢婋x散小波的效果要比連續(xù)小波變換的效果好。

2.4 支持向量機(jī)結(jié)果

支持向量機(jī)法的基本思想來源于線性判別的最優(yōu)分類面,所謂最優(yōu)分類面就是要求分類面不但能將兩類樣本無錯誤地分開,而且要使分類空隙或分類間隔最大。通過實現(xiàn)最優(yōu)分類面,一個直接的優(yōu)點就是可以提高預(yù)測能力,降低分類錯誤率[16]。

用Matlab 7.1選用支持向量機(jī)4種核函數(shù)的線性函數(shù)作為核函數(shù),利用離散小波變換細(xì)節(jié)系數(shù)建立支持向量機(jī)模型,對60個未知樣品(訓(xùn)練組30個,測試組30個)預(yù)測結(jié)果支持向量機(jī)識別正確率見表1(表1中“1”代表朝天椒,“0”代表燈籠椒),結(jié)果表明,所有的樣品都能識別,識別正確率為100%。

3 小結(jié)

利用傅里葉變換紅外光譜技術(shù)結(jié)合小波變換、反向傳播網(wǎng)絡(luò)和支持向量機(jī)對朝天椒和燈籠椒進(jìn)行識別,樣品的紅外光譜經(jīng)一維連續(xù)小波變換,第20尺度系數(shù)存在著明顯的差異,選取指紋區(qū)1 750~950 cm-1范圍內(nèi)的紅外光譜進(jìn)行5尺度離散小波變換,第5尺度小波細(xì)節(jié)系數(shù)存在明顯的差異,利用該系數(shù)進(jìn)行反向傳播網(wǎng)絡(luò)和支持向量機(jī)識別,其正確率分別為93.3%、100.0%。通過比較發(fā)現(xiàn),離散小波細(xì)節(jié)系數(shù)建立模型比連續(xù)小波系數(shù)和離散小波近似系數(shù)效果好,但兩者的差異不是很大。結(jié)果表明,小波變換結(jié)合支持向量機(jī)和反向傳播網(wǎng)絡(luò)應(yīng)用于傅里葉變換紅外光譜技術(shù)中能夠識別朝天椒和燈籠椒,有望發(fā)展為鑒別不同品種物種的一種方便快捷的方法。

參考文獻(xiàn):

[1] 華景清,蔡 ?。苯返乃幱脙r值[J].中國食物與營養(yǎng),2004(12):52-53.

[2] 蔣慕東,王思明.辣椒在中國的傳播及其影響[J].中國農(nóng)史, 2005(2):17-27.

[3] WU Y H, DU Y P, ZHENG Y, et al. Study on difference between epidermis, phloem and xylem of Radix ginseng with near-infrared and infrared spectroscopy coupled with principal component analysis[J]. Vibrational Spectroscopy, 2011, 55(2): 201-206.

[4] 程存歸,田玉梅,張長江.基于FTIR-CWT及ANN分類法的中藥材菟絲子與同科屬金燈藤子的識別方法研究[J].化學(xué)學(xué)報, 2008,66(7):793-798.

[5] CHENG C G, LIU L, CAO W Q, et al. Classification of two species of Bidens based on discrete stationary wavelet transform exraction of FTIR spectra combined with probability neural network[J]. Vibrational Spectroscopy, 2010, 54(1): 50-55.

[6] 金向軍,張 勇,趙 冰,等.基于支持向量機(jī)及小波變換的人參紅外光譜分析[J].光譜學(xué)與光譜分析,2009,29(3):656-660.

[7] YANG H, IRUDAYARAJ J, PARADKAR M M. Discriminant analysis of edible oils and fats by FTIR, FT-NIR and FT-Raman spectroscopy[J]. Food Chemistry, 2005, 93(1):25-32.

[8] SCHULZ H, BARANSKA M. Identification and quantification of valuable plant substances by IR and Raman spectroscopy[J]. Vibrational Spectroscopy, 2007, 43(1):13-25.

[9] KADAMNE J V, CASTRODALE C L, PROCTOR A. Measurement of conjugated linoleic acid(CLA) in CLA-Rich potato chips by ATR-FTIR spectroscopy[J]. Journal Agricultural and of Food Chemistry,2011,59(6):2190-2196.

[10] 張瑋瑋,劉玲玲,孫素琴,等.食用天然辣椒紅色素中摻雜蘇丹紅的紅外光譜快速識別[J].光譜學(xué)與光譜分析,2012,32(4):958-961.

[11] WU D, HE Y, FENG S J, et al. Study on infrared spectroscopy technique for fast measurement of protein content in milk powder based on LS-SVM[J]. Journal of Food Engineering, 2008, 84(1):124-131.

[12] 孫素琴,周 群,陳建波.中藥紅外光譜分析與鑒定[M].北京: 化學(xué)工業(yè)出版社,2010.

[13] 康玉秋,郭慶梅, 趙啟韜,等.紅外光譜法對貯藏白花丹參各部位的分析與評價[J].光散射學(xué)報,2011,23(4):387-395.

[14] DIGHTON J, MASCARENHAS M, ARBUCKLE-KEIL G A. Changing resources: assessment of leaf litter carbohydrate resource change at a microbial scale of resolution[J]. Soil Biology and Biochemistry,2001,33(10):1429-1432.

篇(10)

1.發(fā)展概況

激光誘導(dǎo)等離子體光譜分析(1aser-indueed plasma spectroscopy,簡稱LIPS)自1962年被報道以來,已被廣泛地應(yīng)用到多個領(lǐng)域,如鋼鐵成分在線分析、宇宙探索、環(huán)境和廢物的監(jiān)測、文化遺產(chǎn)鑒定、工業(yè)過程控制、醫(yī)藥檢測、地球化學(xué)分析,以及美國NASA的火星探測計劃CHEMCAM等,并且開發(fā)出了許多基于LIPS技術(shù)的小型化在線檢測系統(tǒng)。

LIPS發(fā)展可以分為三個階段:第一個階段是至自1962年提出到70年代中期,主要是在于研發(fā)利用光電火花源產(chǎn)生等離子體的儀器。第二個階段是從1980年開始,這種技術(shù)重新被人們重視,但實際應(yīng)用仍然受到笨重的儀器阻礙。第三個階段是1983年迄今,激光誘導(dǎo)等離子體光譜開始以縮寫形式LIPS,開始被商業(yè)公司開發(fā)應(yīng)用。這種趨勢導(dǎo)致分析工作更加集中于發(fā)展堅固的、移動的儀器。此時光纖也被應(yīng)用于LIPS系統(tǒng)中,主要用于將等離子體發(fā)射信息和激光脈沖耦合進(jìn)光譜儀。[1]

近20多年來,LIPS測量技術(shù)在各個行業(yè)都有不同程度的應(yīng)用。通過改進(jìn)實驗LIPS裝置來提高測量精度。到上個世紀(jì)90年代中期開始,一些商業(yè)公司便開發(fā)出便攜式半定量的成品儀器,LIPS儀器開始走向經(jīng)濟(jì)型商業(yè)化,從而更加有力地深入到各行業(yè)的應(yīng)用中。[2]

2.基本原理

圖1 等離子體演化示意圖

脈沖激光束經(jīng)透鏡會聚后輻照在固體靶的表面,激光傳遞給靶材的能量大于熱擴(kuò)散和熱輻射帶來的能量損失,能量在靶表面聚集,當(dāng)能量密度超過靶材的電離閾值時,即可在靶材表面形成等離子體,具體表現(xiàn)為強烈的火花,并伴隨有響聲。激光誘導(dǎo)的等離子體溫度很高,通常在10000K以上,等離子體中含有大量激發(fā)態(tài)的原子、單重和多重電離的離子以及自由電子,處于激發(fā)態(tài)的原子和離子從高能態(tài)躍遷到低能態(tài),并發(fā)射出具有特定波長的光輻射,用高靈敏度的光譜儀對這些光輻射進(jìn)行探測和光譜分析分析,就可以得到被測樣品的成分、含量等信息。通常經(jīng)過聚焦后的激光功率密度達(dá)到GW/cm2量級,光斑處物質(zhì)蒸發(fā)、氣化和原子化后電離,形成高溫、高壓和高電子密度的等離子體。[3]等離子體的演化過程如圖1所示。

圖2 等離子體能級示意圖

圖2是等離子體能級示意圖,能級分為3個區(qū)域:在原子的電離能以上的區(qū)域為能量連續(xù)區(qū),對應(yīng)電子的自由能級;接近電離能的下方為一準(zhǔn)連續(xù)區(qū),主要是由于Stark效應(yīng)使得原子與離子的能級展寬,能級發(fā)生重疊所致,等離子體溫度越高,電離程度越大,準(zhǔn)連續(xù)區(qū)就越寬;在準(zhǔn)連續(xù)區(qū)域以下對應(yīng)得則是粒子的束縛能級。等離子體中的束縛―束縛躍遷產(chǎn)生元素的特征光譜,束縛―自由躍遷產(chǎn)生連續(xù)譜線。各種靶材激發(fā)等離子體所需要的激光功率密度不同,對于任一種樣品,都有一個特定的激光功率密度值,當(dāng)聚焦在樣品上的功率密度達(dá)到或超過這個值后,才能產(chǎn)生激光等離子體,這個特定的激光功率密度值被稱為這種樣品物質(zhì)的電離閾值。經(jīng)研究發(fā)現(xiàn),產(chǎn)生激光誘導(dǎo)等離子體的燒蝕域值一般都在MW/cm2量級上。如果入射激光能量密度小于電離閾值,無法燒蝕樣品產(chǎn)生等離子體,只有當(dāng)功率密度超過物質(zhì)的電離域值時,才能形成高溫、高壓等離子體。在氣體中,原子化需要的能量很少,能量主要用于激發(fā),氣體中電離的閾值比在固體表面略高,典型的等離子體溫度在20000K以上。LIPS方法也可用于液體,在液體表面產(chǎn)生等離子體,若液體相對于激光波長透明,也可燒蝕液體內(nèi)部長生等離子體。與氣體中的等離子體相比,液體中等離子體衰減更快,出現(xiàn)譜線的加寬以及更低的等離子體溫度,其數(shù)值通常在7000-12000K之間。LIPS技術(shù)還可用于空氣中的懸浮粒子,這在環(huán)境監(jiān)測上是很高的應(yīng)用價值。讓激光脈沖直接作用于氣體,完成燒蝕,蒸發(fā)和激發(fā),另一種處理方式,先讓過濾器吸附粒子,再讓激光脈沖作用與被吸附的粒子,這和激發(fā)固體樣品過程相同。

3.基本特性

激光誘導(dǎo)等離子體在各科學(xué)研究領(lǐng)域應(yīng)用的潛力越來越被人們所認(rèn)識。了解和掌握等離子體的形成機(jī)理和基本特性,對于正確有效地運用其解決科研和生產(chǎn)中的實際問題,提高科學(xué)技術(shù)水平具有十分重要的意義。激光與物質(zhì)相互作用與激光的特性(能量、脈寬、波長、焦斑大小)、材料的性能(光熱性能)以及背景氣氛和氣壓都有密切的聯(lián)系,實驗條件的改變對激光與物質(zhì)相互作用過程會帶來很大的影響。

盡管人們對激光誘導(dǎo)等離子體的形成、輻射、電子溫度、電子密度、膨脹速度等方面進(jìn)行了有意義的研究與探討,取得了長足的進(jìn)展,但是,全面準(zhǔn)確地測定等離子體的基本特性尚需進(jìn)行仔細(xì)的實驗研究和理論分析。

4.儀器裝置

典型的LIPS光譜探測系統(tǒng)主要由激光光源、光束傳輸系統(tǒng)、分光系統(tǒng)、信號接收系統(tǒng)、時序控制系統(tǒng)和計算機(jī)等組成。系統(tǒng)架構(gòu)示意圖如圖3所示。[4]該系統(tǒng)的工作原理為:脈沖激光器輸出的脈沖光束經(jīng)聚焦透鏡聚焦到樣品表面,樣品被燒蝕、蒸發(fā)、激發(fā)和離化后在樣品表面形成高溫、高壓、高電子密度的等離子體的火花,輻射出包含原子和離子特征譜線的光譜;將等離子體光譜通過光纖導(dǎo)入到分光系統(tǒng),分光系統(tǒng)后面的信號接收系統(tǒng)采集信號,將光信號轉(zhuǎn)化成電信號輸出;經(jīng)數(shù)據(jù)處理電路進(jìn)行濾波、放大、A/D轉(zhuǎn)換、存儲等處理過程,然后送入計算機(jī)進(jìn)一步處理。經(jīng)過上述步驟,即可完成整個光譜的采集過程。通常實驗平臺中引入時序控制系統(tǒng),時序控制器控制激光脈沖發(fā)出和光信號檢測之間的延遲時間,用于時間分辨光譜的研究和譜線信噪比的研究。

圖3 LIPS系統(tǒng)示意圖

(a)激光光源(b)脈沖激光頭(c)反射鏡(d)聚焦透鏡(e)激發(fā)工作室(f)樣品(g)光束傳輸收集系統(tǒng)(h)光纖(i)探測觸發(fā)信號(j)分光系統(tǒng)(k)信號接收系統(tǒng)(l)電腦

5.應(yīng)用方向

將激光技術(shù)應(yīng)用于工業(yè)領(lǐng)域,在國內(nèi)還是空白時,國外已經(jīng)如火如荼的進(jìn)行了。在9?11恐怖襲擊后,美國軍方開始將該技術(shù)應(yīng)用于各種安檢,快速檢測分析疑似爆炸物。美國其他的研究機(jī)構(gòu)(如Miziolek)還將該技術(shù)應(yīng)用于持續(xù)檢測地鐵系統(tǒng)空氣的成份。

5.1鋼鐵中元素檢測[5]

J.Gruber和J.Heitz等利用LIPS技術(shù),僅用了7s就對液態(tài)鋼中的合金元素進(jìn)行了快速、在線的分析了。同時提出根據(jù)監(jiān)測信息遠(yuǎn)程控制冶金過程的指導(dǎo)思想。Yamamoto等利用LIPS方法對鋼鐵、土壤和塵埃等樣品進(jìn)行分析鋼鐵中微量重金屬元素和Si的檢測極限。另外提出長脈沖對分析固體樣品更有利,高輸出頻率更適用于快速測量或者對大面積樣品和不均勻樣品的平均測量。Mateo等通過LIPS實驗,繪制了不同等級不銹鋼中夾雜物成分的空間分布圖,同樣利用上述方法繪制復(fù)雜巖石表面成分的空間分布圖。

LIPS技術(shù)在冶金成分分析中也發(fā)揮出獨特的作用。由于煉鋼現(xiàn)場條件極其惡劣,伴隨著高溫、強擾動、高背景的干擾,大大增加了鋼液直接分析的難度,而LIPS技術(shù)能夠做到通過光纖遠(yuǎn)程傳輸光譜信號,達(dá)到遠(yuǎn)程在線監(jiān)測的目的。

5.2 太空探測[6]

應(yīng)用于星體(月球和火星)表面元素成份探測上有顯著的優(yōu)勢:對目標(biāo)的快速定位,快速采樣和遙感探測:幾分鐘的短積分時間;多元素同步探測;用重復(fù)脈沖除去目標(biāo)表面的塵土和風(fēng)華層的表面清潔能力;pp量級的探測限和探測靈敏度;高探測精度和準(zhǔn)確度:能夠探測幾乎所有元素(包括H元素)。這些優(yōu)勢綜合起來可以使得登陸車在有限的工作時間里返回更多、更有效的探測數(shù)據(jù),極大的提高了探測效率。

5.3 水、土、空氣等污染領(lǐng)域

G.Arca和A.Ciucci等利用LIPS監(jiān)測水污染,并對水中礦物元素進(jìn)行了定量分析并給出定標(biāo)曲線圖。F.Capitelli和F.Colao等人用激光感生擊穿光譜測量不同土壤中重金屬的含量并與用ICP-AES的測量的平均值進(jìn)行了比較得誤差≤6%。L.Dudragne Ph.Adam和J.Amouroux等僅用20s的操作時間將LIPS定性和定量分析空氣中的有害元素。給出了四個元素的檢測限和相對精度。同時根據(jù)對各原子價態(tài)和電子躍遷分析估計出了各分子結(jié)構(gòu)和濃度。利用激光誘導(dǎo)等離子體光譜分析技術(shù)的局部分析區(qū)域小、空間分辨率高、不破壞分析對象和能分析難溶物質(zhì)等特點,LIPS在皮膚和骨骼測量、古藝術(shù)品鑒定等領(lǐng)域也有著長足的應(yīng)用。[7]

6.研究進(jìn)展

LIPS技術(shù)由于其自身具有的特點,特別是在其他分析方法無法滿足工農(nóng)業(yè)的需要時,受到越來越多的關(guān)注,更有不少科研工作者積極參與到這一領(lǐng)域來,推動這項技術(shù)向前快速發(fā)展。

6.1 國外研究進(jìn)展情況

1960年世界上第一臺紅寶石激光器問世,兩年后Brech和Cross就實現(xiàn)了固體樣品表面的激光誘導(dǎo)等離子體,開啟了LIPS技術(shù)的歷程。1963年,調(diào)Q激光器的發(fā)明大大促進(jìn)了LIPS技術(shù)的發(fā)展。從2000開始至今,每兩年舉辦一次LIPS的專題研討會,迄今為止已經(jīng)成功舉辦了5次有關(guān)LIPS的國際會議,有力地促進(jìn)了LIPS技術(shù)的發(fā)展。[7]

6.2 國內(nèi)研究進(jìn)展

國內(nèi)的LIPS研究相對滯后些,近些年有更多的研究者關(guān)注這一領(lǐng)域,從事LIPS的基礎(chǔ)研究和應(yīng)用產(chǎn)品的開發(fā),如對激光等離子體的產(chǎn)生機(jī)理,以及激光脈沖寬度,脈沖能量,環(huán)境氣體成分,壓強大小,延遲時間等試驗條件對等離子體的影響等方面進(jìn)行了一定研究。[8]

例如中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)的李靜等利用LIPS技術(shù)的內(nèi)定標(biāo)法對水溶液中的鎂、鈉、鉀含量定量分析,發(fā)現(xiàn)各種元素的特征峰強度和含量間有很好的線性關(guān)系,測量不銹鋼中的鋁、錳、鈷、鏌和鈦等微量元素,獲得滿意的實驗結(jié)果,對定量化研究不同物質(zhì)各種元素含量提供了很好的借鑒意義。[5]

鋼鐵研究總院姚寧娟等研制適用于冶金爐前樣品的快速分析的LIPS儀器,是對LIPS技術(shù)工業(yè)應(yīng)用一種嘗試,具有積極的意義 [9]。

7.展望

綜上所述,近年來在國內(nèi)外光譜工作者的努力之下,激光等離子體光譜分析技術(shù)的研究取得了可喜發(fā)展。隨著科學(xué)的不斷進(jìn)步,人們對激光誘導(dǎo)等離子體的認(rèn)識和儀器設(shè)備的改進(jìn)將不斷深入,激光等離子體光譜分析技術(shù)會日臻完善,而且其應(yīng)用范圍也會更加廣泛,有希望成為鑒別和測定物質(zhì)成分的重要方法。

參考文獻(xiàn):

[1]徐國偉.激光誘導(dǎo)等離子體光譜儀的研制[D].中國科學(xué)技術(shù)大學(xué),2010.

[2]張曉萍,陳金忠,郭慶林,懷素芳,魏艷紅.激光等離子體光譜分析技術(shù)的發(fā)展現(xiàn)狀[J].光譜與光譜分析,2008,28(3),656-662.

[3]馬妮娜.激光誘導(dǎo)產(chǎn)生等離子體的光譜分析及電子溫度的測量[J].光學(xué)技術(shù),2005,31:796.

[4]徐國偉,魯先洋,費騰,杜學(xué)維,王聲波,王秋平.激光誘導(dǎo)等離子體光譜儀實驗裝置的構(gòu)建[J].分析儀器,2010,(04) .

[5]李靜,翟超,張仕定,張鑒秋,孟祥儒.激光誘導(dǎo)等離子體光譜法(LIPS)測定不銹鋼中微量元素[J].光譜學(xué)與光譜分析,2008,4.

[6]亓洪興,潘明忠,呂剛,何志平,閆志欣,舒嶸.激光誘導(dǎo)等離子體光譜技術(shù)應(yīng)用于月球探測的可行性研究[J].紅外與毫米波學(xué)報,2009,28(2).

[7]楊兆瑞.激光誘導(dǎo)等離子體光譜及其特性分析[D].西北師范大學(xué),2012.

[8]趙書瑞,陳金忠,魏艷紅,郭慶林.激光誘導(dǎo)等離子體的實驗研究及其在光譜分析中的應(yīng)用[J].光譜學(xué)與光譜分析,2004,24(02).

[9]姚寧娟,陳吉文,楊志軍,王海舟.一種用于冶金爐前快速分析的新儀器――激光誘導(dǎo)擊穿光譜儀[J].光譜學(xué)與光譜分析,2007,27(7).

作者簡介:

上一篇: 合同管理問題 下一篇: 合同檔案管理
相關(guān)精選
相關(guān)期刊
成人性生交A片免费直播| 国产AV夜夜欢一区二区三区| 中文字幕在线播放日韩| 国产91在线精品福利| 成人做爰www网站视频 | 成人手机视频在线观看| 愛妃国产成人拍精品视频午夜网站| 91精品久久久久久五月| 成人av在线网址| 99在線視頻免費| 97资源人妻碰碰碰| 高潮拔不出来的黑人| 国产成人AV无码精品| 中文制服丝袜中出| 成年人免费三级片| 成人一区动漫在线| 真人A片拍拍拍拍拍拍| 中文字幕人妻啊啊啊| www.一区二区三区在线观看| av中文字幕熟女| 丰满少妇免费a级毛片| av中文字幕综合导航网| 成人av中出在线| 91中文字幕亚洲国产资源| 最近最新中文字幕1页 | 中文字幕在线观看不卡av| 国产av熟女一区二区三区蜜臀| 99国产精品无打码在线播放| 91精品一久久香蕉国产 | 成人性生交大片免费看冫| 在国产线视频a在线视频| 不卡一区二区爽歪歪| 成年人免费观看视频网站| 91精品动漫在线观看 | 国产成人爱情动作片在线观看 | h视频无码在线观看 | 国产11一12周岁女毛片| 91精品午夜福利国产在线 | 成人亚洲快播电影院| 超碰最新上传国产情侣| 中文字幕人妻丝袜成熟一区七区| 自拍乱伦欧美精品| av一本久道久久综合久久鬼色 | 中文字幕专区第一页| 18在线可看视频| 1000部拍拍拍18勿入免费视频下载 | a全片免费播放软件| 高清一区二区三区日本666| www日本视频在线播放| 在线视频91精品| 超碰在线观看欧美激情| 成年人视频成年人视频在线| 中文字幕人妻无码一夲道| 被公侵犯中文字幕无码| 波多野结衣一区二区三区av免费 | 中文字幕综合在线不卡视频| 成人性生交A片免费直播软件 | 成人无码免费一级毛片 | 成年网站未满十八禁视频天堂 | 99國產精品無碼 | av无码不卡在线| 国产av一级片网站| 成人久久免费观看麻豆| 91人妻人人澡人人爽人人… | 在线观看一级一级a视频| 国产成人a视频在线观看| 国产91精品久久久| 99精品国产一区二区电影 | 91精品国产成人观看| 国产AV果冻传奇麻豆 | 播放男人添女人下边视频| 粉嫩av国产一区二区三区| 越做高潮越喷奶水视频| 福利一区二区在线观看| 成人国产视频在线 | 国产 日韩精品 亚洲| free中国pics美女裸体 | 国产白嫩极品剧情在线看| 91九色精品熟女内射| 在线岛国爱片无码av免费| 91日韩精品一区二区| 最近手机中文字幕大全| A片无码午夜久久久涩涩 | 中文字幕在线日韩91| jizz成熟丰满老女人| 13小箩利洗澡无码视频网站免费| a级精品国产电影在线观看| 高清在线观看中文字幕| 综合亚洲伊人午夜网福利| 宝宝好久没c你了视频免费的软件 成AV人片一区二区三区久久 | 91精品国产下载| a天堂中文在线官网 | 91久久精品一区二区三| 国产av福利久久精品| 最新日韩精品视频手机在线观看 | 高潮无遮挡成人A片在线看 | 第一次处破女18分钟免费| 99久久精品国产免看国产一区| 成人无码av片在线观看| av在线一区在线| 国产91精选在线观看| AV无码人妻一区二区三区牛牛 | 扒开双腿猛进入jk校花免费网站 | canopen草棚类别9791的特点| av免费在线播放网址| wwwxxx中国中文字幕| 国产av剧情中文字幕| 国产av无码片毛片一级久 | 91人妻久久精品一区二区三区| 在线观看免费伊人国产| 产精品美女www爽爽爽视频| 曹查理+三级七日情 | 自拍偷拍亚洲一区| 国产成人av在线免播放观看| 中文字幕日韩噜噜噜av | 91每日更新视频在线观看| 中文字幕在线永久视频| 最近最新高清中文字幕大全| 播放灌醉水嫩大学生国内精品| av在线中文字幕不卡电影网| 中文字幕96久久激情亚洲精品 | 91国产免费视频| avtom影院入口永久在线 | 隔壁人妻偷人在线播放| 国产va精品免费观看| 装不下了尿液好烫hn黄 | 最新毛片在线视频播放| av毛片在线不卡的免费看| 岛国搬运工www啪欧美| 福利在线直播4k直播| 99re手机在线观看国产| 91精品久久久久久久久久久| 扒开尤物青青草加勒比社区| 国产av三级一区二区三区| 成人在线观看日韩网址| 综合激情欧美日韩如色坊| 在线观看国产欧美日韩 | www日本视频在线播放| AV天堂 热の中文 热の偷拍| 国产成人不卡在线观看| 在线观看国产成人精品黄色 | 俄罗斯ZOOM狗| 4480yy私人精品国产不卡| 91成人天堂一区| 国产av无码片毛片一级久 | 91每日更新视频在线观看| 中文无码视频互动交流| 扒开少妇双腿猛自慰喷水作文| 成人av在线资源一区| 91久9在线传媒| 最近免费观看高清韩国日本大全| 91亚洲一区二区三区| 97无码专区一区视频 | 2021年国产精品久久久久精品| 91大神露出在线| 中文在线а√天堂 | 最近中文字幕av免费| 大尺度视频网站无码| 综合亚洲AV图片区| 成人亚洲一级日韩日韩网站| 中文字幕人妻久久精品一区| 丁香婷婷久久狠狠| 1024手机在线播放| 超碰97人人无马| 中文 亚洲 日韩 欧美| 中文字幕亚洲永久精品 | 中文在线免费看影视| 高清欧美一区二区三区| 91直播体育直播| 91精品欧美成人| 91茄子ios | 91蜜臀福利在线观看| 福利社老湿一分钟| 99久久精品不卡专区 | av毛片在线免费看| 97精品亚成在人线免视频| AV无码理论片在线观看免费网站 纯爱无遮挡H肉动漫在线播放 | 91一区一区三区精品官网| jizzjizzjⅰzz亚洲美女| 91华人超碰国产| 中文字幕天堂在线| canopen草棚类别9791的特点| 东北少妇刺激对白在线观看| 综合自拍亚洲欧美 | 中文字幕久久88综合| 成年女人午夜毛片免费| 中国女人内谢69xxxx免费视频 | 中文字幕专区高清在线观看| 69天堂人成无码免费视频网站| 最近中文字幕免费福利视频| 91亚洲欧美在线 | 成熟妇女视频做爰456视频| 99啪精品视频在线观看| 97人妻日韩视频| 东京热tokyo无码免费| 超碰上传最新公开视频| 91精彩视频在线观看| 69精品久久久久中文字幕| 成人女人爽到高潮的A片| a级黄色高清毛片在线| 高清一区二区三区日本666| a级毛片蜜桃成熟时2在线播放| 95精品视频在线观看播放| 91麻豆果冻不卡在线观看| 中文字幕亚洲精品无码| 福利一区二区久久| av毛片电影在线播放| 99久久精品费精品国产 | 999re6熱在線精品視頻思思| 91一区二区偷拍| 中文字幕乱码一区av久| 综合在线视频精品专区| 成人乱人乱一区二区三区| 成人片在线观看免费 | h人成视频在线免费观看| 波多野结衣黑人18厘米| 高清免费无卡精品视频在线观看| 91精品国产麻豆| 在线免费午夜福利高潮视频| ass极品裸体呦女pics | 国产av日韩中文字幕| 国产成人不卡在线观看| aaaaa级少妇高潮大片免费看 | 足球直播免费观看| 中文字幕亚洲乱码熟女1区2区| 中文字幕在线观看你懂的| 波多野结衣一本道在线| 草莓视频下载安卓APP官网| 在线免费看一级片 | 白丝袜护士水好多好紧| 99久久er這里只有精品17| 中文字幕无码久久精品 | 波多野结衣人妻渴望A片| a天堂网日韩无码| 中国少妇BBWBBW | 69天堂人成无码免费视频网站| 成人动漫一二三区| 99久久久无码国产| 成人国产高清视频| 2022国内精品免费福利视频| 中文国产日韩欧美久久精品| 爱爱小视频久久精品| h视频无码在线观看 | 国产9麻豆剧果冻传媒| 高清欧美亚洲日本| 丁香六月激情婷婷 | 制服欧美亚洲乱码| 波多野结电影系列| 高清精品一级毛片| 99草这里只有精品| 中文字幕色婷婷久久| 91成本人片在线观看| 91精品免费在线观看视频| 超级碰碰在线视频| 中文字幕人妻少妇欲求不满| 曰韩美女内内爱爱| av网站在线观看免费看| 国产a成人精品日本亚洲成熟| 中文字幕高潮av| 2021国产成人精品久久| 草莓视频下载链接 | 在线日韩欧美一区二区三区 | av日韩不卡免费| 在线播放器不卡一区二区日本| 爱爱免费视频网站| 成熟妩媚的浪麻麻杂交| 成人精品午夜福利视频 | 91高清国语自产拍| 最新手机AV资源网| 69久久91麻豆一区二区三区| 中文字幕国产精品| 中文字幕专区第一页| h全肉学校公共厕所| 在线精品免费视频无码的| 久而欧洲野花视频欧洲1| 中文字幕精品日本| 中文国产黄色大片| 成人全黄A片免费看香港| 大尺度视频网站无码| av之家在线观看一区二区三区| 中文字幕欧美日韩在线一 | 99热6久热在线视频| 主人你还是来了日韩 国产 精品| 久而欧洲野花视频欧洲1| 东京热色欲AV一区二区三区| 在线视频二区亚洲精品| 91白丝制服被啪| 各种姿势玩小you女 | 成人免费aaaaa毛片| 最新亚洲综合中文字幕在线 | 最新国产网av在线播放| A片免费看视频在线观看| a篇片在线观看 | 91丝袜内裤高跟鞋| 中文字幕色av一区二区三区| 自拍偷拍偷精品专区| av一二三区中文字幕| 草莓视频下载官网入口| 中文字幕亚洲乱码熟女1区2区| 18禁裸乳无遮挡啪啪无码免费| 3d肉铺团百度影音| 91九色免费视频| 在线播放日韩精品av| 综合精品亚洲三级| a级欧美片免费观看| 成人日韩精品在线观看| 国产ts人妖网站 | 被教官汆的死去活来得小说| 中国女人内谢69xxxx免费视频| 2020久久国产综合精品| 草莓视频app污污| 被三个男人玩奶头好胀| 高清在线免费视频| www.五月天 | 国产69精品久久乱码免费| 综合久久性色av | AV免费在线观看网站| 91精品国产91久久久久三级| **第一页国产精品| 99国内自产精华| 99精品蜜桃在线| www成人国产视频| 91免费福利视频| 99精品欧美一区二区三区熟女| 成人免费一级毛片在线播放视频 | 中文字幕亚洲视频在线观看有码| 公交车上~嗯啊被高潮视频软件| 2020国产精品久久久| 国产v亚洲v天堂无码网站| 18禁裸乳无遮挡啪啪无码免费| 99操逼免费视频| 国产ppp视频在| 69精品久久久久中文字幕| 制服丝袜诱惑在线观看一二区| 18禁美女裸身J部图无遮挡| 超碰无码色中文字幕| 2021精品1区2区3区芒果| 夫妻系列无码性爱专区色网视频在线观看| 97理论三级九七午夜在线观看| 大陆全免费无码Av大片在线观看| 91亚洲精品在线免费观看视频| 办公室撕开奶罩揉吮奶头H文视频| 2022年国产黄色视频| AV在线亚洲欧洲日产一区二区 | 中文字幕欧美亚洲第一 | 成年免费视频黄网站zxgk | 99國產精品無碼 | a级毛片黄免费a级毛片| 中文字幕在线播放视频免费| 中文字幕熟女诱惑| 国产 视频 成人| 自拍偷拍精品推荐中文字幕| 中文亚洲字幕在线观看| 成人免费视频国产精品| 在线观看日本精品性色| 高清免费无卡精品视频在线观看 | 北条麻妃日本视频在线一区| 不卡无码在线观看视色| 91视频直播在哪看| 成年女人在线看片| 2002亚洲中文字幕在线观看 | 中文字幕综合在线不卡视频| 丰满少妇高潮惨叫久久久| 国产91久久久蜜臀青青天草二| a级毛片黄免费a级毛片| 国产AV无码专区亚洲AV紧身裤 | 18禁午夜宅男成人影院| 91麻豆手机福利视频不卡| 99久久久国产精品免费无卡顿| 东京道一本热中文字幕| 91精品国产综合久蜜臀| 高潮喷水无码AV亚洲| 在线观看自拍日韩欧美| 法国少妇XXX内射| 站长推荐高潮一级毛片| 91在线精品福利导航| 2020年亚州无码在线| www.一区二区三区在线观看| 12裸体自慰免费观看网站| 91精品午夜福利国产在线| 成人影片免费看久久影院| 在线视频在线观看亚洲国产 | 在线观看一区二区啊啊啊| 不卡AV在线免费 | av毛片免费在线观看| 1000部免费看18禁止观看网站| 最佳国产高清自拍视频在线观看 | 福利国产呦系列在线观看| 91丝袜在线观看亚| 福利片在线观看性色av| 最近中文字幕在线MV视频在线| 91资源在线观看| 最近韩国日本免费免费版| 91精品毛片免费| 在线天堂中文一区二区三区| 99久久久无码国产| 高潮精品在线观看| AV免费在线观看网站| YYYY111111少妇影院| 91大神午夜福利视频| 在线免费观看黄片视频大全| 99在线视频资源站| 成人网站免费高清视频在线观看| 97理论三级九七午夜在线观看 | 哒哒哒www视频在线影院| 在线视频一区二区三区福利精品| 在线精品国产大象香蕉网| 在线视频观看中文字幕国产| 91精品在线观看免费视频| av鲁丝一区二区三区| 成年美女黄网站18禁免费图片| 中文字幕一区二区三区蜜臀| 综合七月丁香激情狠狠爱| 91高清国产视频| 99精品国产在热app| 成人啪啪爽到潮喷水| www.国产性感美女视频网址| 二区三区在线欧美日韩 | 91系列在线观看免| 国产∨亚洲∨天堂无码果冻传媒| 中文字幕有码美女| 粉嫩av一区二区三区| 正在播放酒店精品少妇约綜合性體驗網站 | 成人高潮视频在线观看| 99久久精品国产偷| 在线三区四区区中文字幕| 国产白嫩极品剧情在线看| 最新地址在线观看国产| 在线观看人成视频| 成全视频在线观看免费看下载 | 草莓视频 在线播放| 国产成人AV一区二区三区在线观看 | 草莓视频下载链接 | 草莓视频ios | 最新的在线视频 中文字幕| 在线观看少妇无码影视| 超碰97人人做人人爱亚洲尤物 | 91高清国产视频| 国产VA精品午夜福利视频 | 纯肉高H啪动漫 | 岛国av不卡在线免费观看| a网站在线观看免费网站| 99久久无色码中文字幕人妻蜜柚| 在线播放五十路熟妇| 动漫美女h黄动漫在线观看| 中文乱码字幕一区二区三区| 最快最不卡黄色视频| 波多野结电影系列| 成人亚洲黄色av| av毛片免费看在线播放| k频道国产精品色鲁| 国产91麻豆精品毛片| 中文字幕人妻丝袜一区二区 | 24小时最新网址| 凹凸视频国产分类手机版| 中出内射国产欧美日韩99久久 | 91综合在线视频 | 99在线观看最新国产| 在线a亚洲视频在线a亚洲网址| 最新国产AV无码专区亚洲| 扒开粉嫩小泬直接进去| 中文字幕人妻丝袜成熟一区七区| 最近免费av中文字幕| 99精品久久99久久久久胖女人 | wwwww在线观看| 百度影音伦理电影网| www亚洲国产精品| 国产成人ts在线视频| 最新国产av国片精品| 在线免费观看永久精品视频| 超碰在线97观看在线| 最近最新中文字幕 | 91精品一级毛毛片| 中文字幕网人妻一区二区| 成人亚洲在线观看| 波波理论手机在线观看版无码| www.日韩中文字幕在线观看| 中文字幕无码免费久久9一区9 | 超碰在线观看欧美激情| 成熟美女流白浆一区二区 | 18禁亚洲深夜福利入口| 国产va精品免费观看| 18禁国际精品久久久久久久久| A片扒开双腿进入做爽爽| 丰满人妻一区二区三区无码AV| 俄罗斯一级淫片bbbb| 87福利午夜福利视频免费观看| 成年轻人网站免费视频| 成人日韩在线视频| 2020AV天堂手机在线点播| 国产jk白丝网站| av毛片免费看在线播放| 97理论三级九七午夜在线观看| avtt天堂网亚洲国产精品| 最新免费在线观看的av网站| 91综合色区亚洲熟妇p| 国产成人福利免费观看| 在线亚洲人成电影网站色WWW| 国产爆乳美女呻吟最新免费hd| 97黄色的人妻一区二区| 福利在线直播4k直播| 66久久免费观看少妇高潮| 在线精品无码国产电影| 91无码精品国产| 成人午夜大片免费看爽爽爽 | 在线 丝袜 欧美 日韩 制服| 在线免费观看永久精品视频| 成人三级在线视频| 在线看视频91精品| 在线成人精品免费视频| 99久久免费精品| 国产v综合v亚洲| 国产不带套露脸在线观看| 24小时日本高清WWW| 中文字幕在线免费观看全集| 国产成人A∨麻豆精品 | 24小时最新网址| 在线视频免费观看| 99RE视频热这里只有精品7| 丰满人妻中文字幕免费一二三四区| 中国丰满熟妇av | 99re免费精品视频 | 在线欧美中文字幕农村电影| 丁色香五月亚洲中文字幕亚洲中文| 综合色天天鬼久久鬼色| av 成人 免费 在线| 粉嫩小缝口太窄了进不去| GOGOGO免费视频观看中文| 国产AV免费无码一区二区| 中文字幕有码熟女| 18禁黄污吃奶免费看网站| 91一区二区国产| 中文字幕日韩午夜精品| 白丝爆浆18禁一区二区三区 | 9797在线观看精品| 中文字幕不卡无码高清视频 | 91麻豆国产级在线| 疯狂揉小泬到失禁高潮调网站| v资源中在线天堂a资源 | 第一福利导航视频| 91麻豆亚洲国产成人久久| 别揉我奶头~嗯啊一区二区三区| 在线观看中文字幕高潮h| 国产av一级片网站| 成人日韩国产在线 | 丰满少妇色一区人妻少妇| 成人免费草草视频 | 国产成人av一区二区三区不卡| 大尺度呻吟大喊深一点| 囯产淫男乱www| av色一区二区三区精品| 96533电视影片免费| av毛片在线不卡的免费看| 又大又黄又粗视频免费看| 最近中文字幕免费福利视频| 2022精品久久久久久中文字幕| 俺来也俺也射在线影院| 成人激情在线亚洲| aaa少妇高潮大片免费看| 大香线蕉97久久| 丰满人妻熟女色情A片| gogogo高清视频高清大全| 成人色情电影在线观看| 福利免费观看体检区| 超高清国产剧大全 | 国产爱福利久久免费视频 | 中文字幕在线视频免| 在线搞观看免费黄片视频| 大乳蜜臀日韩AV无码激情| 超碰97人人射妻 | 综合日韩欧美激情| 在线观看亚洲欧美不卡视频| 国产av人人夜夜| 国产9麻豆剧果冻传媒| 91视频APP免费版| 草莓香蕉樱桃黄瓜视频| 中文亚字幕无码一区| 91久久夜色精品国产九九 | 2021国产成人精品久久| 中文字幕色制服丝袜诱惑色| 中文字幕有码无码人妻aV蜜桃 | 在线亚洲日韩AV| 福利一区二区三区视频| 埃及艳后aa一级真人片| 99久久婷婷国产青草精品| www色avcom| 波多野给结衣乱码 | A级毛片无码免费真人| 97资源人妻碰碰碰| 超碰无码色中文字幕| 中文字幕不卡视频第二页| 播放男人添女人下边视频| GOGOGO在线高清免费完整板| 在线观看亚洲欧美日韩国产区 | 91直播体育直播| 最新国产精品视频免费看| 在线直播免费看大黄网站| 97精品亚成在人线免视频| 成全视频在线观看免费高清 | 成人av在线资源一区| 中文字幕精品亚洲无线码一| 69视频中文字幕一区二区三| 中文字幕二区AV人妻少妇| 最新国产成人精品2021| 91人人澡人人双人人妻| 最近的中文字幕免费动漫视频| 95视频黄片观看| 国产成人爱情动作片在线观看| 91久9在线传媒| 99国内自产精华 | 高清毛茸茸的中国少妇 | 成人av鲁丝片一区二区免费 | 拔萝卜全程不该盖被子| 99久久精品不卡专区 | 八戒八戒神马电影| 成人综合在线播放| 91视频免费精品| 粗大猛烈进出高潮视频大全| 9999精品一区二区三区| 最新免费在线观看的av网站| 中文字幕一区二区三区伊人| 中文字幕av女优亚洲| av色一区二区三区精品| 最新精品高清国产| 又爽又黄又无遮挡网站| 综合 91在线精品| 91九色精品熟女内射| 综合久久亚洲欧洲日韩图片 | av天堂最新一区二区三区| 站长推荐国产午夜免费视频 | 真实国产老熟女粗口对白| 波多野结衣毛片精品| 中文字幕免费观看视频在线观看| 中文亚洲区二区三区| 二区三区国产欧美在线视频| 97无码专区一区视频 | 中文字幕精品亚洲无线码一| 成人无码HD在线观看| 又黄又爽又色的视频九九视频| 真实自拍视频国产精品合集| 中文字幕免费av专区| 高清av一区二区三区在线| 18禁无遮挡啪啪摇乳动态图| 国产 在线 观看 欧美| 成人无码精品视频在线| 18禁免费无码无遮挡网站老师| 白丝护士被啪到深处动态图| 91精品无码一区二区毛片 | 最新日本a∨中文字幕专区| 中文字幕不卡视频第二页| 中文字幕无码日韩视频无码三区| 国产av一级片网站| a级黑粗大硬长爽猛出猛进| www插插插无码视频网站| 18禁亚洲深夜福利入口| 中文日韩在线字幕| 2SPY16女厕小便| 第一福利视频导航| 国产av片久久久久久久久久久| 在线观看一区二区啊啊啊| 中文午夜人妻无码看片| 国产AV无码专区亚洲AV粉嫩| 中文无码成人精品久久久久| 大伊香蕉精品视频在线直播| 不卡av中文字幕手机看| 中文字幕亚洲乱码熟女1区2区| yy111111少妇无码影院 | 中文字幕免费播放| 最新AV资源网在线观看| V91国产高清在线自在拍| 91探花国产综合在线精品| 87福利久久一区二区三区| 国产办公室无码视频在线观看| 国产 中文字幕 有码| 曹查理+三级七日情 | 99久久免费精品国产色夜| 公交车上~嗯啊被高潮视频软件| 99国产精品国产精品九九 | 高清一区高清二区| 成年人视频成年人视频在线| 国产123在线观看| 97人妻福利视频| 800AV凹凸视频在线观看| 成人国产片视频在线观看 | 俺来也俺也射在线影院| 在线精品无码字幕无码av| 7m国产视频app免费| 69天堂人成无码免费视频网站| 在线观看高清国产系列| 中文字幕人妻丝袜成熟一区七区| 成人午夜精品无码 | 国产av大片久久久久| 国产成年人黄片免费在线播放| 国产AA久久大片日本无码| 中文字幕亚洲欧美人妻| www.日本在线视频| AV天堂亚洲色图 | 91网在线观看免费国产| 2021年国产在线综合| 成全在线观看免费观看高清 | 在线播放国产女闺蜜| 91香蕉蜜桃在线播放| 成人女人爽到高潮的A片| 在线中文字幕第一页视频| 岛国毛片一级一级特级毛片| 中文字幕乱码一区久久麻豆 | 99re热这里只有精品视频首页| 隔壁人妻偷人在线播放| 国产不卡精品在线| 91亚洲一区二区三区视频| 又黄又爽又色的视频九九视频| 91影视在线观看| 中文亚字幕无码一区| 给丰满少妇按摩到高潮| 丁香色婷婷综合激情网 | 91亚洲一区二区三区| 国产成人福利久久久精品| 自拍视频国产免费| 综合久久亚洲欧洲日韩图片 | 八戒八戒免费高清 | 中文字幕亚洲精品免费日韩日本 | 国产成人a亚洲精v品无码| 综合亚洲AV五月份| 在线观看成人日韩| 成人av在线电影免费观看| 成品免费网站w灬源码在线| CaoPorn国产精品免费视频| 91精品福利麻豆专区| jizz欧美性20| 18禁超污无遮挡无码免费游戏 | 1024你懂的国产日韩欧美在| av中文字幕在线毛片免费| 97亚洲综合色成在线观看| 成人精品午夜福利视频 | 大牛影视一在线高清免费| 中文字幕免费av专区| 成人亚洲又粗又硬又大视频| 99视频精品免费| av人人夜夜操人人夜夜爽| 成人精品国语自产拍| 插插射啊爱视频日A级| 成人午夜精品一级毛片| XXXXFREE少妇过瘾| 中文 亚洲 日韩 欧美| 不卡日本高清国产臀 | 最新影视免费手机在线观看| 成人午夜伦理视频| 97超碰男人天堂人妻日韩| 最新亚洲无码专区视频| 99午夜成人在线| 91极品尤物一区二区在线观看| av永久免费网站在线观看| 大香线蕉97久久| 中国极品少妇xxxxx| 大菠萝福建导航app进入2023| 国产95在线91精品国产| 在线观看亚洲成人av| 国产成人a v在线播放| 放荡邻居尤物少妇| 中文字幕人妻丝袜成熟久久| 在线看的网站亚洲| 国产aⅴ国产精品| 91精品国产91久久久久三级| 都市激情清纯唯美制服诱惑在线视频| 中文字幕精品日韩在线观看| 国产91高清在线观看视频| av电影在线手机免费永久| www.狠狠狠狠狠狠人妻综合| 4399视频在线观看免费手机| av天堂热男女在线观看| 高清一区二区三区不卡免费| 成人免费露出视频| 中文字幕人妻一区二区在线 | 91精品福利麻豆专区| 综合影视欧美自拍| 2020AV天堂手机在线点播| 制服丝袜综合国产精品| 变态操逼视频网站| 国产av毛片网站| 最近最新中文字幕无码专区| h精品视频在线免费观看| 在线观看国产精品乱码APP| 成人无码国产AV片| 18岁以下禁止进入国产一区 | 最近免费中文字幕av| 高清免费黄色影院| 2021免费日韩视频网| 大陆全免费无码Av大片在线观看 | 97精品免费公开在线视频| 4438五月丁香六月综合缴情 | 91久久人澡人妻人人做| 99久热国产精品视频尤物不卡| 国产97色在线中文| 宅男亚洲伊人久久大香线蕉| 字幕中文久久依人狠狠| 隔壁人妻偷人在线播放| av导航第一福利网| 18岁以下禁止进入国产一区 | 91大全亚洲精品集| 最近的2024中文字幕4 | 成人亚洲av激情在线观看| 成人av网站免费网站观看| 成年轻人网站免费视频| 成人福利午夜A片 | 最新小视频不卡a在线观看| 這裏匯聚了人妻丰满熟妇av无码区HD| 91香蕉国产在线看观看软件| 18岁以下禁止进入国产一区| 91在线播放欧美国产视频| 处破痛哭a√18成年片免费| 国产成人精品国内自产| 国产av片久久久久久久久久久| 成人免费一级毛片在线播放视频| 自拍亚洲欧美国产| 99热免费精品店| 波多野家庭教师百度云| 18禁超污无遮挡无码免费游戏 | 成年女人aa级毛片免费看| aⅴ成熟无码动漫网站免费| 中字幕永久视频在线观看免费| WWW284AV免费无码红杏| 91精品国产成人观看| 国产av人人夜夜| AV小说在线观看网站| 在线亚洲免费黄色网址| 东京热AV深爱五月天| gogogo高清免费完整| 成年女人午夜毛片免费| AV在线亚洲欧洲日产一区二区 | 99欧美日本一区二区留学生| 成人手机免费毛片| 中文字幕亚洲精品第二页| mav影视视频网站 | 99精品国产综合久久久久| 中文字幕人妻久久精品一区| 成人桃子影视在线观看 | 在线观看日韩中文字幕视频| 中文字幕专区高清在线观看| www插插插无码视频网站| 91国一在线观看视频精品| ffc大厦(财富金融中心)| 91国内自拍视频在线| 国产成人精品高清在线麻豆| 在线精品视频二区| 26uuu国产成人综合| 9i看片成人免费视频| 在线直播免费看大黄网站| 99re热精品视频国产免费| 91国产porn| 在线观看视频精品少妇| 在线观看的网站日韩精品| 91在线播放欧美国产视频| 91无码一区二区| 99国产精品无打码在线播放| 丁香花大型成人社区| 国产操女人逼免费视频| 99精品网站国产免费观看 | 中日韩中文字幕一区二区三区 | 不卡亚洲一区二区 | 寸止挑战1~8期免费| 大肥臀风间由美中文字幕| 肥臀熟女一区二区三区| 波多野结衣一区二区三区高清AV| 国产成av人片在线观看无码| 成人免费视频高潮潮喷软件| 成人a一级无码毛片片在线播放| av一二三区中文字幕| 国产91在线精品免费观看| 成年女人午夜毛片免费| av一级毛片免费无码| 成人福利视频在线观网站| 成年男人裸j网站| 八戒八戒免费高清 | 波波理论手机在线观看版无码| {国产精品丝袜肉丝出水 | 中文字幕日韩欧美精品 | 成人精品视频一区二区三区尤物| 成人久久18免费| 综合中文国产在线观看| 中国一级大片久久久| 中文字幕丰满人伦在线| 中文字幕无码91加勒比| h视频在线观看免费国产 | 91在线播放欧美国产视频| 成人在线三级观看| 成人熟女国产麻豆91 | 91精品人妻久久久久| 白丝袜护士水好多好紧| 成人av网站免费网站观看| 2SPY16女厕小便| 肥臀熟女一区二区三区| 草莓榴莲向日葵丝瓜污在线观看| WWW激情内射在线看| 按摩硬进去做着做着软了 | 99草这里只有精品| av在线成人免费在线| 97久久超碰国产亚洲人最新 | 最近最新2018中文字幕免费视频| 成人日韩欧美在线| 中文字幕乱操电影网站| 在线观看少妇又大又爽又黄| 最新AV资源网在线观看| 高清色情www日本com| 99国产精品久久久久久久成人热| 最新中文字幕av专区 | 最近最新中文字幕大全免费看| JAPANESE少妇高潮潮喷| 911香蕉视频 | 在线亚洲欧美91 | 999久久久国产| 91成品人视频网页版| 成熟妇女A片高潮免费看| 97理论三级九七午夜在线观看| 福利精品视频视频| 国产成人AV无码精品| av在线成人免费在线| 成人h动漫精品一区二区无码视频| www插插插无码视频网站| 中文字幕乱操电影网站| 中文字幕在线观看国产完整| a毛色网视频在线观看| 在线视频一区二区三区福利精品| 中国少妇BBWBBW | 八戒八戒神马电影| 大屁股熟女白浆一区二区小说| 最新国产超黄不卡一区二区| 中文字幕人成乱码中文乱码| 91精彩视频在线观看| 高潮无遮挡成人A片在线看 | 最近免费中文字幕大全在线视频 | 国产tv黄片视频在线观看| 成人区精品一区二区毛片不卡| JAPANESE强制高潮| 中文字幕三级毛片| 在线看韩国黄色网站| 中文字幕人妻丝袜一区二区蜜汁 | 八戒八戒免费高清 | 中文字幕 日韩 在线观看| 97在线资源总站| 中文字幕无码不卡在线| 囯产成a人片在线观看视频| 在线播放亚洲视频| 公交車上掀起JK裙子挺進去| 2022国内精品免费福利视频| 丰满学生被猛烈进入播放| 超在线人妻免费公开视频| 成年人在线免费观看网址| 在线欧美三级在线高清观看| 字幕中文久久依人狠狠| SM免费SM羞辱调教视频| 91精品国产成人观看免费不卡| 国产11一12周岁女毛片| 7086精品欧美成人一区二区 | 中文午夜人妻无码看片| 中文字幕少妇激情在线看| 中日韩十逼高清无码视频| v片免费在线观看| 自偷自拍亚洲综合精品第一页| 中文国产字幕av| 成人在線觀看高清完整免費| 国产办公室无码视频在线观看| 爆操亚洲美女毛片| 99re国产在线视频| xxxx国产日本免费观看| 不卡国产毛多女人视频| 最新国产亚洲精品精品国产亚洲综合| 99久久人妻精品无码二区 | 综合精品三级自拍| 在线观看日韩中文字幕视频| 61794在线观看免费| {国产精品丝袜肉丝出水| 中文字制服丝袜在线播放 | av永久免费网站在线观看| 91精品无码一区二区毛片| 在線觀看免費三級無碼| 在线视频 一区二区三区| 成人三级视频一区二区| 国产aⅴ一区二区| 96国产精品日韩国产在线| 自拍亚洲一区欧美另类 | 91精品国产自产在线观看永冫| 97婷婷亚洲综合狠狠| 最新欧美精品中文字幕一区 | 91精品卡一卡二卡乱码高清| a网站在线观看免费网站| 成年女人午夜毛片免费| 国产成人AV无码精品| 大香蕉黄色一级在线| 97人妻碰碰视频免费上线| 俄罗斯1317大但人文艺术| 中文字幕乱码视频22| 26uuu欧美日本另类亚洲| 成年网站未满十八禁视频天堂 | 成人亚洲黄色av| av在线一区二区三区四区| 中文 字幕 在线 国产| av在线中文字幕不卡电影网| 成人又黄又粗视频免费看| 69堂国产欧美亚洲| 91一区二区无码水蜜桃人妻| 69精品无人区国产一区| ok电影天堂在线观看理论片| 2021国产手机在线精品 | 中文字幕亚洲视频在线观看有码 | 高潮无遮挡成人A片在线看 | 99国产精品无码一区二区| 不卡无码在线观看视色| 东京热久久综合久久| 又色又爽又黄又猛真人版大片| 777米奇影视盒 | 电影在线播放高清无码| 99久久婷婷国产亚洲终合精品| 成人综合激情在线| 成人av鲁丝片一区二区免费| A级日韩毛片免费播放无码 | 国产白嫩极品剧情在线看| 最新亚洲精品a国产播放 | AV大片在线无码免费| 高清欧美一区二区三区| 成人性生交大片免费看A片| 超碰成人在线观看| 中文字幕国产一二| 最近更新中文字幕2019 | 福利视频自拍偷拍| 爱爱免费视频网站| 自拍欧美日韩一区| 高中小鲜肉自慰GAY免费| 成人做爰高潮片免费看| 办公室撕开奶罩揉吮奶头H文视频| 大伊香蕉精品视频在线直播| AV无码久久综合网| 成年视频人免费网站动漫在线 | 最新影视免费手机在线观看| 最近最新中文字幕1页 | 国产+欧美+日本在线观看| 寡妇被下药和大狼拘| www.一区二区三区在线观看| 99久久精品国产一区二区| 91麻豆果冻不卡在线观看| 成人黄片av在线| 春雨直播免费直播视频下载| 国产va欧美va精品va综| 欲求不满邻居的爆乳在线播放 | 国产 亚洲 制服 无码 中文| 都市激情亚洲一区人妻| 成全视频动漫免费高清在线观看| 91影视在线观看| 制服丝袜中文字幕国产精品 | 成人免费视频源码网站| 91视频国产在线 | 94久久国产乱子伦精品免费| 91精品人妻少妇无码影院| 多毛毛无码中文字幕视频 | 国产av蜜臀一区二区三区野战| 992TV精品视频TV在线观看| 在线视频中文字幕首页| 真中文不卡在线视频| 91人妻人人澡人人人人精品| 国产成人av三级在线观看| 成人高潮视频在线观看| 92精品国产自产在线观看直播 | 第一福利在线资源导航| 91大神福利内射吃瓜| 国产91精选在线观看| 国产爱剪辑69二区| 999re6熱在線精品視頻思思| 扒开尤物青青草加勒比社区| 92午夜福利在线观看| 粉嫩小仙女扒开自慰喷水my| 在线观看不卡亚洲韩国日本| 91高清国产自产拍 | 在线中文字幕第一页视频| 18成网址在线观看| 大量国产情侣激情视频| 白丝护士被啪到深处动态图| 91在线精品福利导航| 91麻豆国产福利品精| 在线亚洲人成电影网站色WWW | 成人艳情一二三区 | 国产88久久久国产精品免费二区| 岛国精品一区视频免费观看| 啊啊啊网站亚洲中文字幕 | 91制片厂在线观看| 在线观看精品二区| 在线视频中文字幕首页| av在线一区二区免费播放 | 丁香激情啪啪五月婷婷综合| 国产+欧美+日本在线观看| 成人三级片免费观看| 在线日韩成人av| 中文字幕亚洲欧美一区| 911国产精久久久久久| 91精品国产91久久综合| av免费在线观看网 | 成人亚洲又粗又硬又大视频| 国产A V无码专区亚洲AV| 中文字幕人妻少妇欲求不满| 超碰97人人做人人爱国产 | a欧美日韩免费看一区二区三区 | 高清在线观看中文字幕| 国产5毛特效片直播| 高跟鞋开裆丝袜做在线观看| 成人精品免费视频在线观看| 97超级碰碰人妻无码| 成人激情视频在线观看免费 | 国产成人福利一区二区三区| 超碰国产人人做人人爽久 | 大尺度视频网站无码| 丰满人妻中文字幕免费一二三四区| 国产9麻豆剧果冻传媒| av天堂最新一区二区三区| 成人无遮挡裸免费视频在线观看 | 爱丫爱丫影院在线观看免费| 91午夜影视国产精品| 国产91精品电影在线观看 | 综合 91在线精品| 二区三区在线欧美日韩 | av成人在线一区二区| 成全色网视频在线观看免费高清| 搞搞久久人妻精品| 91麻豆映画传媒| 99草这里只有精品| 97精品依人久久久大香线蕉97| 竹菊影视国产精品久久久| 超高清国产剧大全 | 中文字幕日韩欧美精品 | 国产AV无码一区二区二三区j| 中文字幕日韩精品免费看| 中文字幕欧美三级精品| 成人三级经典电影| a毛色网视频在线观看| 国产a成人精品日本亚洲成熟| 在线日韩欧美亚洲| www插插插无码视频网站| 草莓视频app一级黄片 | 91啦精品国产福利片电影中文| 91美女午夜福利视频诱惑| 91短视频下载 | 边爱边宠(1v1高H)| 91中文字幕日韩视频| 在线播放av网址中文字幕| 中文久久综合亚洲第一色| aa毛片免费全部播放完整 | 百度影音伦理电影网| 真实国产乱子伦精品免费视频| 刮伦小说500目录| 中文字幕日韩无码av偷拍| 中文久久综合亚洲第一色| 中文字幕一精品亚洲无线一区| 爱综合日本韩国亚洲 | 最近免费观看高清韩国日本大全| 99在线视频在线观看| 成人性生交大片免费看冫| www.黄页网站免费看| 成人精品亚洲2020国产| 高跟鞋开裆丝袜做在线观看| αv黄色三级毛片在线| JAPANESEVIDEOS中国少妇| 懂色av一区二区三区| 东北女人毛多水多视频| 在线播放一区二区三区免费观看| 成熟女人牲交片免费观看视频| 中文永久免费观看| 粉嫩xb粉嫩xb粉嫩xb| 丁香婷婷久久狠狠| 91中文字幕日韩视频| 91中文字幕亚洲国产资源| 91香蕉国产成人APP| 与子敌伦刺激对白播放| 动漫在线无码一区| 高清沟厕盗摄magnet| 在教室伦流澡到高潮hgl视频| 91热久久免费频精品| 中国美女精品视频一| 成人无遮挡肉动漫视频免费看| 中文精品欧美无线码一区| 91香蕉在线下载| 草莓视频无线观看| 国产AV无码一区二区二三区j| 白嫩外女BBWBBWBBW| 在线免费观看av片网站| 91麻精品国产91久久久久久| 8x8x熟妇一区二区三区 | 中文字幕在线永久| 高潮喷水无遮挡特级毛片 | 自拍国内视频一区| 中文字幕一精品亚洲无线一区| 91国产丝袜在线播放动| 最新嫖妓视频在线观看| 91香蕉视频在线播放| 91大全亚洲精品集| 91网站免费观看 | 中日韩中文字幕一区二区三区| 公交车上~嗯啊被高潮视频软件| 成人激情av在线免费观看| 97一区二区三区| 纯肉高H啪动漫 | 99成人国产精品视频| 中文字幕无线码一区2020| 成人av大片免费在线观看| 91精品国产下载| 囯产精品一区二区| 中文乱码人妻字字幕在线永久| a在线ⅴ免费不卡视频| 草莓视频未满十八| 中国猛少妇色xxxxx| 最近久久久久久久| 91精品国产成人免费| 1024你懂的国产日韩欧美在| 91麻豆精品免费视频| 99欧美日本一区二区留学生 | 成熟妇女视频做爰456视频| 不卡国产毛多女人视频| 搞搞久久人妻精品| 2017欧美狠狠色 | 成人三级电影免费| 波多野结衣一区二区三区av免费 | 制服丝袜在线观看一区内射| 国产成人精品久久性色av| 国产成人av第一页| 中文字幕我不卡av影片| 超碰成人av免费观看| 自拍亚洲欧美色区| 中文字幕亚洲精品乱码| 中日韩十逼高清无码视频| www.日本黄色一级片| 在线视频观看中文字幕国产 | 成人国产精品一区二区网站公| 中文二区亚洲图片欧美在线 | 91系列在线观看免| 99热这里只有精品4| 99久久精品婷婷| 不卡国产毛多女人视频| 国产91精品美女视频| 91高清国产精品| 91亚洲一区二区三区视频| 中文字幕 欧美激情 | 中文精品久久久久人妻视频| 中文字幕亚洲永久精品 | h视频在线观看免费国产 | 91精品久久久久久久久久久| 中文国产成人精品久久下载| 大学生粉嫩无套流白浆| 最新国产在线视频网址| 成人天堂资源WWW在线| 成人国产欧美精品一区| 插插射啊爱视频日A级| 插美女亚洲视频播放欧美| 八戒理论片午影院无码爱恋 | 12裸体自慰免费观看网站| 专区日韩国产专区| 成人精品免费视频在线观看| av 无码 白丝 高潮| 99精品免费国产 | 国产爱剪辑69二区| av影片在线不卡| 丰满大码的熟女在线视频| 国产操女人逼免费视频| 18禁成人黄网站爽到喷水新疆| 337p人体粉嫩胞高清大图新闻| 陈书婷被肉干高H潮文| 91在线精品福利导航| 成人性视频免费网站| 在线不卡成人高清视频免费观看| 97精品依人久久久大香线蕉97| 大陆老太xxxxxxxxhd| 高潮精品在线观看| 97人妻资视频源网站 | h精品视频在线免费观看| 在线欧美日韩观看 | 国产91精品免费| 最猛性做片性视频| 在线国产欧美精品| T国产精品无码久久综合| 中国大陆高清aⅴ毛片 | AAA国产大陸片| 寡妇被下药和大狼拘| 草莓视频在线观看无限| 粗大猛烈进出高潮视频大全| 中日韩中文字幕一区二区三区 | 99久久精品国产免看国产一区| 成全在线观看视频在线播放 | 成年女人午夜毛片免费| 99久久99久久精国产视频| 丰满人妻中文字幕乱码一区二区 | 被公侵犯中文字幕无码| 中文字幕国产日本韩国电影院| 综合七月丁香激情狠狠爱| 成人av在线电影免费观看| 东京热久久综合久久| 最新免费在线观看的av网站| 波多野洁衣和林志玲| 最刺激的刮伦小说冢庭| 波多野结衣一区在线| 最新国产精品视频三区嫩模| 成人国产精品免费视频 | 4399视频在线观看免费手机| 八戒八戒在线观看视频| 99久久无码一区| 草莓视频在线观看无限| 被教官汆的死去活来得小说| 最近免费中文字幕大全在线视频| 91人妻人人澡人人爽人人…| 在线看韩国黄色网站| 丰满人妻一区二区三区无码AV| 在国产线视频a在线视频| 最新免费在线观看的av网站| 在线免费观看av一区二区 | www.日本在线视频| 69堂精品人妻一区二区三区| 成人亚洲在线观看| 91精品国产91热久久久| 在线观看无码精品动漫 | 波多野吉衣全集种子 | 中文字幕 国产 码| 99久热国产精品视频尤物不卡| 成人av一区香蕉| 大肥臀风间由美中文字幕| 最近的2024中文字幕4 | 中文字幕欧美熟女 | 成人免费草草视频 | 俄罗斯级品性xxx | 大尺度呻吟大喊深一点| 成人18在线观看 | 97免费人妻在线视频 | 成人a毛片在线看免费全部播放| 高清电影手机免费在线观看| 高跟鞋开裆丝袜做在线观看| 中文免费少妇欧美| 超级碰碰碰97在线| 中文字幕亚洲日本免费精品| 中文字幕乱码一区久久蜜芽| 在线欧美三级在线高清观看| 综合色区亚洲熟妇另类a| 白嫩外女BBWBBWBBW| 中文无码成人AV在线资源| 超级97碰免费公开视频| 成人av黄色在线| 大屁股熟女白浆一区二区小说| av不卡在线观看一区| 中文字幕诱惑无码视频| 动漫h一区二区在线观看| 在线观看美女黄平台| av毛片免费看在线播放| 国产成人精品123区视频网站| WWW激情内射在线看| 999久久久精品一区二区涩爱 | 丁香五月婷婷五月| AV天堂 热の中文 热の偷拍| 91在线永久免费观看国产| 哒哒哒www视频在线影院| 国产成人ts在线视频| 在教室伦流澡到高潮hgl视频 | 成人做爰a片免费看网站性晶| 成人 久久 中文字幕| 国产sm调教视频在线观看| 中文字幕国产区在线观看| 最新窝窝妺妺人体艺| 91精品尤物在线观看| 中文乱伦无码三级| 草莓精品免费av| 大尺度视频一区二区在线网站| 在线国产日韩综合一区| 粉嫩人国产呦系列(634) | 都市激情清纯唯美制服诱惑在线视频 | 91在线永久免费观看国产| 最新日本a∨中文字幕专区| 粉嫩小缝口太窄了进不去| 97人妻人人澡人人爽| 中文字幕色婷婷久久| av中文字幕熟女| 岛国片一区二区三区| 中文字幕第9页精品播放| 1024手机在线播放| 国产91高潮流白浆在线观看| 成熟妩媚的浪麻麻杂交| www.yw尤物| www.日韩欧美视频.com| 成人99精品久久毛片A片小说| A片尼姑在线观看| 91麻豆映画传媒| 调教男男Gay打光屁股小蓝网站| www.黄页网站免费看| 最新国产超黄不卡一区二区| 被老头玩弄邻居人妻中文| 91精品国产91久久综合| 中文日韩在线字幕| 不卡中文字幕日韩三级| 囯产老头和老妇TUBE| 阿v天堂2014一区亚洲 | 国产av女优久久久久了| 制服国产精品亚洲一区二区| 成人电影无码在线观看| 成人a一级三级片免费看| 中文字幕 日韩 在线观看| 最快最不卡黄色视频| 91无码一区二区| 91av视频在线互動交流| av成人在线免费播放| 中日韩欧美高清在线播放 | 50岁老熟女一級毛片| 综合久久久国产日韩精品| av之家在线观看一区二区三区| AV小说在线观看网站| 中文字幕乱码视频22| 中文无码乱人伦中文视频在线v| av第一福利在线导航| 国产成人福利久久久精品| a偷电影在线播放| 制服丝袜久久在线| 最新国产女同精品视频| av一二三区中文字幕| 国产AV无码专区亚洲AV果冻传媒| 99久久国语露脸精品| 69堂在线观看线无码视频| 国产操女人逼免费视频| 丰满少妇免费a级毛片| 91久久夜色精品国产九九| 国产av高清看片| 成人手机免费毛片| 国产123在线观看| 成人亚洲又粗又硬又大视频| 2022一本久道久久综合狂躁| 爱色精品视频一区二区 | yy免费高清视频在线观看| 在线观看免费播放av片| 成年无码专区在线蜜芽TV| 中文字幕欧美人妻精品一区| 国产成人Av一区 | av在线观看地址| 91一区二区国产| 中文字幕精品亚洲熟女| 91中文字幕亚洲国产资源| 中文字幕伦午夜福利片| 1024香蕉视频在线播放| 99久久精品国产国产毛片| 国产400部精品免费视频| 91视频免费在线观看 | 18禁国际精品久久久久久久久| 7086精品欧美成人一区二区 | av日韩在线免费观看| 久而欧洲野花视频欧洲1| 在线观看的网站日韩精品| jizz国产免费观看| 4399看片在线观看高清完整版 | 在线观看h视频 | 岛国片一区二区三区| 999re6熱在線精品視頻思思 | 91精品国产下载| 综合久久性色av | a级黄色高清毛片在线| av在线一区二区三区精品| 在线精品91手机视频| 波多野结衣heyzo在线播放| 69国产精品成人无码色网视频色| 第一福利在线观看永久视频| 中文字幕亚洲欧美国产一区| 囯产成a人片在线观看视频| 91视频夜夜上综合美女| av熟女中文字幕| 中文少妇无码影视| 18禁成人黄网站爽到喷水新疆| 成人免费无码成人影院| 91久久夜色精品国产九九 | 大手从衣服下摆探进去| 丰满熟妇乱子又伦| 2025午夜福利 | xxxxx性bbbbb欧美| 成人片在线视频欧美| 在线观看国产日韩亚洲中| 成人无码HD在线观看| 福利姬萌白酱第一美女图| 对纳西妲注入知识精华| 国产爱福利久久免费视频 | av无码一区二区三区| 国产AV免费无码一区二区| 国产AA久久大片日本无码| 5g影讯5g天线下载免费| 成人久久18免费| 中文国产日本高清| 91香蕉短视频污下载| 99精品欧美一区二区三区熟女| 宅男电影天堂在线观看| 中文字幕精品一区二区视频大全 | 中文字幕免费播放| 成全视频在线观看免费高清 | 2SPY16女厕小便| 91免费福利在线观看| 91麻豆国产级在线| 91香蕉视频在线播放| 中国大陆高清aⅴ毛片 | 2025午夜福利 | 国产白嫩精品白嫩在线观看| a级高清毛片av无码| 在线观看国产精品电影| 成人福利污导航秘| 91精品一久久香蕉国产 | 中文字幕第一页中文专区5| 爆操亚洲美女毛片| 91国语在线精品视频| a级国产黄色毛片| 不卡国产一级毛片无码视频| 成人福利午夜A片 | av蜜桃一区二区| 丁香花大型成人社区| av影片在线不卡| 中文字幕制服丝袜国产精品 | wap.syyh88.com| 91九色蝌蚪视频| 公交车上~嗯啊被高潮视频软件| 97SE亚洲综合自在线 | 二区三区在线欧美日韩 | 啊校长…啊好涨别停好满| 99pao国产成视频免费| 国产91在线精品免费观看| 中文字幕欧美一区| 超碰熟女一区二区| 91香蕉国产在线看观看软件| 综合在线有码无码| 18禁成人国产又黄又爽| 在线直播免费看大黄网站| ccyy草草影院在线观看 | 中文字幕αv日韩精品一区二区 | 二区久久久国产av色| 中出内射国产欧美日韩99久久| 中文字幕av大片不卡一区| 中文字幕免費無線觀看 | 中文永久免费观看| 99热免费手机在线 | 大学生粉嫩无套流白浆| 99久re热视频这只有精品6 | 国产va精品免费观看| 成人无码区免费视频| 丁香六月激情国产欧美老熟女| 不卡av电影在线| 中文字幕欧美精品在线 | 粉嫩av一区二区三区| 在线观看美女黄平台| 字幕乱码人妻一区二区三区精品| ccyy草草影院在线观看 | 国产91中文字幕电影| 成人三级经典电影| 动漫精品欧美一区二区三区| 在线观看亚洲欧美不卡视频| 91极品尤物一区二区在线观看| 中文无码成人AV在线资源| 成人三级视频一区二区| 丰满岳乱妇久久久| 中文字幕αv日韩精品一区二区 | AA一级特特黄国产| 波多野结衣一区二区三区高清AV| 中国一级大片久久久| 60分钟无遮挡在线观看| 自拍偷拍亚洲欧美另类 | smart Lock| 国产成人精品a有声小说| 99國產精品無碼 | yy6080理伦大片一级久久| 中文字幕av无码不卡网站| 91丝袜内裤高跟鞋| 99久久人妻无码精品系列| 中文无码精品A∨在线观看不卡 | 国产ts人妖网站 | 91精品激情在线观看青青| 波多野洁衣作品全集| 成人亚洲一区二区av| 成全影视大全在线观看国语| 粉嫩xb粉嫩xb粉嫩xb| 97精品人妻一区二区三区香蕉| 2021精品国产自在现线官网| 最新在线观看国产一区二区 | 99日韩中文字在线观看| 97在线资源总站| 国产91综合久久久| 大香伊蕉国产AV| 99国产精品99久久久久久 | 成人免费露出视频| 91色人妻在线看你懂得| 成人久久18免费| 中文字幕在线观看不卡av| 中出亚洲制服丝袜在线观看| 在线观看一区二区啊啊啊| av在线成人播放| 不卡免费黄色网站 | 国产av露脸一线国语对白| 国产成人Av一区 | 中文字幕无码91加勒比| 国产AⅤ无码专区亚洲AV综合网| av91在线播放| 91免费视频app | 中文亚洲区二区三区| 制服丝袜人妻无码每日更新| 95精品视频在线观看播放| 丰满岳乱妇久久久| 成人a一级无码毛片片在线播放| 91精品久久久久久久久| 大陆日韩内地欧美在线| avtt天堂在线 | 综合激情欧美日韩如色坊| 中日韩免费高清视频毛片| 浮力影院wy93ne| av天堂最新版在线| 最近免费中文字幕av| 东京热tokyo无码免费| 91探花国产综合在线精品| 隔壁人妻偷人在线播放| 中文字幕日韩欧美精品 | 中文字幕人成乱无码 | avhd101永久地址高清迷片 | aa毛片免费全部播放完整 | 在线视频在线观看亚洲国产 | 中文字幕有码美女| 疯狂做受xxxx高潮欧美日本| 大香蕉久久大香蕉综合大香蕉| 寡妇张开腿让黑人捅爽 | 在线观看一区二区精品国产| 2021国产手机在线精品 | 2021无码永久免费视频| 法国ZOOM人马| 大香蕉婷婷成人国产区精品 | 2020亚洲男人天堂| 中文字幕一区二区电影| A级毛片免费观看在线| 成人无码精品视频在线| 在线观看亚洲成人91 | aaa级国产毛片视频| 白嫩外女BBWBBWBBW| 俺去也俺去啦最新地址| 中文字幕网第二页| 99久久久无码国产精品6 | 大香线蕉97久久| 中文字幕有码99| a级黄色毛片免费的| 国产成人av综合免费观看| 丁香五月婷婷女子性性| 在线观看视频九九热国产| 大菠萝福建导航app进入2023| bl纯肉高h动漫无码| 999久久精品国产 | YY6080午夜理论成人影院| 成年人免费在线观看毛片 | 中文字幕成人精品麻豆| 97国产自在现线免费视频| 大手从衣服下摆探进去| 在线欧美三级在线高清观看| av女人天堂污污污 | 91国产porn| 91久久久久人妻精品专区| A级毛片成人网站| 高清欧美日韩一区二区三区在| 中国熟妇色x欧美老妇多毛| 高清歐美一區二區三區 | 99热久久爱五月天婷婷| BAOYU最新无码网站在线观看| 第一次处破女18分钟免费| 高大丰满熟妇丰满的大白屁股| 中文字幕无码视频手机免费看| 大学生久久香蕉国产线看观看| 宝贝把腿张开我要添你下边l| 国产91精品午夜一区在线| 91茄子成人网站入口| 中文字幕人妻av.| 在线国产情侣霸道身材 | 中文字幕一区二区三人妻| 成人三级视频一区二区| 中国老熟妇自拍HD发布| 成人免费视频网址 | 草莓视频ios版| 成人丝袜激情一区二区| 18禁影院亚洲专区| 中文字幕高清不卡av| 丰满岳乱妇久久久| 粉嫩人国产呦系列(634) | 中文字幕国产日本韩国电影院| 宅男亚洲伊人久久大香线蕉| 中文字幕人妻丝袜一区二区蜜汁 | 波波理论手机在线观看版无码| 中文字幕av女优亚洲 | 成年人在线免费网站| 91偷自产一区二区三区精品| 中文字幕乱操电影网站| 俺去也俺去啦最新地址| 2021国产手机在线精品 | a级精品国产电影在线观看| a国产在线∨的不卡视频| 丁香五月婷婷网站在线观看| 中文字幕专区第一页| 91国语精品自产拍在线 | 4438五月丁香六月综合缴情 | 中文字幕日韩欧美综合 | 中文无遮挡在线看| chinese丰满人妻videos | 囯产精品一区二区| 2021亚洲卡一卡二新区入口| 不卡无在一区二区三区四区| 愛妃国产成人拍精品视频午夜网站| 成人av在线电影免费观看| 丁香五月六月激情经蜜挑| 在线看视频91精品| 成年女人黄网站18禁 | 波多野结衣免费一区视频| 中文字幕专区第一页| 91一区二区无码水蜜桃人妻| 在线精品视频一区二区三区 | A级毛片无码免费真人| 国产成人A∨麻豆精品 | 综合欧美日韩国产成人| www国产精品内射| 成人精品亚洲2020国产| 7777色鬼XXXX欧美色妇| 18禁美女裸身J部图无遮挡| 91久久久精品一区二区三区| 最新精品国偷自产在线91| 国产 欧美 一区二区| 在线不卡成人高清视频免费观看| A4YY午夜福利视频无码| v影视 国产精品久久| v片免费在线观看| 999免费国产视频 | 在线播放日韩精品av| 中文字幕亚洲精品第二页| 99国产午夜福利精品久久不卡| 中文字幕av日韩在线观看| 最近最新高清中文字幕大全| 成人A片无遮挡在线观看| 中文字幕网第二页| 国产白嫩美女在线观看| 东北熟女av一级毛片| 福利在线直播4k直播| 91午夜福利在线观看视频| 东京热一本无码AV| 大量国产情侣激情视频| 成年人在线观看网址| 88微拍福利视频| 丰满人妻中文字幕久久| 在线V观看免费国岛国片 | A级成人婬片免费看| 公交車上掀起JK裙子挺進去| YOUJIZZ中国少妇| 97色在线观看免费视频| 99久久精品国产免费男女| 成人综合激情在线| 在线国产福利短视频网站 | 97久久超碰国产亚洲人最新| 91精品卡一卡二卡乱码高清| 99久久国产免费一区| 办公室少妇愉情理伦片| 978ee com亚洲色欲影院| 中文字制服丝袜在线播放 | 成人看的一级毛片| 粉嫩av国产一区二区三区| 国产97在免费观看| 国产91精偷自产| 把老师强奷到舒服的动态图| 国产av一区二区久久久综合| 99在线观看最新国产| 成人精品视频一区二区三区尤物| 疯狂揉小泬到失禁高潮调网站| 冲田杏梨k乳女教师未删减版| 99久久人妻无码精品系列| 1024在线手机视频免费观看| 中文字幕 国产 码| 中文在线а√天堂 | 成人精品久久久伊人| 俄罗斯一级淫片bbbb| 中文字幕女同护士医生| 国产v亚洲v天堂a无码hao1| 啊啊嗯在线日韩 | 12孩岁女A处破娇小 | 99国产精品无打码在线播放 | 超碰97人人射妻 | 中文乱码人妻一区二区三区视频| 中文字幕在线观看一区青青草| 999国产精品视频免费| 最近最新免费中文字幕在线视频| 都市激情清纯唯美制服诱惑在线视频 | 96533电视影片免费| 中文字幕在线精品乱码麻豆| 5a毛片高清无码在线观看| av毛片在线不卡的免费看| 浮力最新限制线路地址| 99精品久久久久久水蜜桃 | 岛国av不卡在线免费观看| 成人动漫网站在线看一区二区| 成全视频在线观看免费高清 | 中国一区二区亚洲人妻| 91精品国产下载| 丰满寡妇被猛烈进入在线播放 | 在线亚洲人成网站| 国产97视频在线观看| 成人精品亚洲2020国产| 在线观看永久免费视频直播| 中文字幕日韩不卡一区| 丰满女老板大胸BD高清| 成年人免费在线看| a全片免费播放软件| 成人福利午夜A片 | 动漫美女视频免费 | www.一区二区三区精品| 囯产精品一区二区| 波多野吉衣全集种子 | 成人在線觀看高清完整免費 | 高潮喷吹一区二区在线观看| 综合图区亚洲偷自拍熟女| 538在线视频一区二区视视频| 成人无码免费一级毛片 | 综合 欧美 亚洲日本| 站长推荐国产午夜免费视频 | 不卡的精品视频在线观看| A片扒开双腿进入做爽爽| 99久久这里只有精品| 制服丝袜久久在线| 成人国产日韩性感在线观看| 丰满少妇免费a级毛片| 中文高清亚洲三级 | A 'V片欧美日韩在线| 曰本无码成人精品| 成人高清视频免费看| 白丝袜护士水好多好紧| 中文字幕伦午夜福利片| 第一次处破女18分钟免费| 18禁无遮挡羞羞啪啪免费网站 | 疯狂揉小泬到失禁高潮调网站| 国产aⅤ免费在线观看| 高清歐美一區二區三區 | 艹逼视频免费观看 | 成人免费视频网址 | 中文字幕人妻无码专区APP| 大学生久久香蕉国产线看观看| 国产95在线91精品国产| 99re精品视频| 在线看欧美成人中文字幕 | 91丝袜内裤高跟鞋| 2019日韩中文字幕在线观看| 在线观看国产乱人视频| 最新亚洲精品a国产播放 | 丰满人妻中文字幕乱码一区二区| www.国产日韩欧美| 1024中文日韩中文字幕| 成人精品喷水视频wwww| 被老头玩弄邻居人妻中文| **第一页国产精品| j午夜精品久久久| 被教官汆的死去活来得小说| 最近免费中文字幕av| 中文字幕精品亚洲一区| 中文日韩在线字幕| 最新国产AV无码专区亚洲| 16女下面流水免费视频欣赏| 成人羞羞视频国产网站| 国产av美女黄网| 制服欧美亚洲国产第一页| 国产91精偷自产| 24小时免费电影| chinese丰满人妻videos | 中文字幕日韩噜噜噜av | 在线观看视频精品少妇| www19apcom | 成人毛片电影免费观看| 国产爱剪辑69二区| av在线一区二区三区四区| 最近中文字幕在线MV视频在线| 2016中文字幕久久| aaa国产精品久久久久久毛片| 91国产免费视频| a全片免费播放软件| 中文字幕网第二页| 2020国内自拍视频| 爆乳肉感大码无码国产| 成人免费毛片在线播放视频| 最近更新2024中文字幕高清| 成人亚洲又粗又硬又大视频| 顶级欧美熟妇高清xxxxx| 中文字幕av大片不卡一区| 自拍国内视频一区| 7777色鬼XXXX欧美色妇| 97在线无码免费人妻短视频| 91香蕉国产免费 | 777天天躁狠狠躁av| 国产3级精品电影在线观看| 91麻豆精品成人系列| 丰满人妻一区二区三区无码AV| 2025最新中文字幕在| 真实乱视频国产免费观看 | 成人av一区香蕉| 最新小视频不卡a在线观看| 99在线观看视频| 中文字幕国产区在线观看 | 成人高潮片免费视频日本网站| 中国一级大片久久久| 中文亚洲字幕在线观看| 潮喷取精10次gay在线观看| 91无码人妻一区二区三区黑人 | 1024香蕉视频在线播放| av黄色在线观看免费不卡| AVAV天堂影片人人网| 中文字幕乱操电影网站| 91香蕉国产成人APP| 草草地址线路①屁屁影院成人| A片尼姑在线观看| 成人日韩国产在线 | 在线视频中文字幕首页| 在线观看人成视频| 国产办公室无码视频在线观看| 草莓视频ios | 国产97色在线 | 中文字幕国产一区二区| 最新国产超黄不卡一区二区| yy6080理伦大片一级久久| 东京热AV深爱五月天| 中文字幕不卡视频第二页| MD传媒视频在线入口| av在线手机观看一区二区三区| 高潮喷水无码AV亚洲| 成人黄色免费在线网址| 制服丝袜诱惑在线观看一二区 | 中文字幕专区第一页| 中文字幕日韩精品亚洲五区| 91一区二区国产| 阿v天堂2014一区亚洲 | 俺去啦俺去也俺来啦| 最新你懂的国产在线播放| 懂色av中文一区二区三区在线| 成av人无码专区資源免費看| 2021精品1区2区3区芒果| 国产xxxxx在线观看 | 丁香激情综合久久伊人久久 | av女人天堂污污污 | 风流少妇妇A片麻豆| 被三个男人玩奶头好胀| WWW激情内射在线看| 在线日韩欧美国产视频| 成熟老年妇女毛茸茸| 草莓香蕉樱桃黄瓜视频| 成人a一级三级片免费看| 成年无码专区在线蜜芽TV| 中文字幕亚洲视频在线观看有码| 99久久无码一区| 在线播放黄色毛片| av在线成人免费在线| 中文字字幕在线精品乱码高清| 成人日韩精品在线观看| 中文字幕观看不卡| 懂色一区二区二区av免费观看 | 啊轻点灬大巴太粗太长了软件| 国产超碰精品在线观看| 69搡老女人老妇女老熟妇| 超在线人妻免费公开视频 | 草莓视频软件下载| 6699嫩草久久久精品影院 | av免费在线一区二区| j午夜精品久久久| 爱豆传媒观看网站| av成人在线免费播放| 中文字幕精品亚洲熟女| 中国少妇内射XXXHD免费| 成人网站网址大全 | 最近更新中文字幕2019 | ZOZ○Zo女人和另类Zoz0 | 仓井老师的动作片| 最近中文字幕完整版2018一页| 2021精品1区2区3区芒果| AV天堂东京热无码专区 | AV天堂首页在线播放 | 91一区二区国产| 对纳西妲注入知识精华| 最刺激的刮伦小说冢庭| 不卡国产毛多女人视频| 东京热AV深爱五月天| 粗大猛烈进出高潮视频大全| 中文字幕精品aⅴ内射夜夜| 99视频在线免费播放| 电影在线播放高清无码| 八戒八戒在线观看视频| 中文字幕三级毛片| 2020国产成人久久精品 | 国产成人爆乳在线视频| 在线看片福利无码网址| 成人国产精品一区二区网站公| 91每日更新视频在线观看| 中文字幕免费播放| 99九九久久国产日韩欧美精品| 中文字幕不卡视频第二页| 91免费视频app | 风韵人妻丰满熟妇老熟女| av中文字幕在线播放 | av毛片免费在线观看 | a级毛片粗大超爽免费观看| 99视频在线免费播放| 在线搞观看免费黄片视频| 国产av在现看片| 中文精品久久人妻| 国产 中文字幕 日韩| 18禁亚洲深夜福利入口 | 国产sm调教视频在线观看| 爆操亚洲美女毛片| 国产91精品午夜一区在线| 136国产手机视频大全| 97亚洲综合色成在线观看| 中文字幕av高清不卡| 丰满人妻中文字幕乱码一区二区| 在线免费观看av一区二区 | 18成人午夜福利网站| 在线看视频91精品| 中文无码精品A∨在线观看不卡 | 爱爱小视频久久精品| 在线观看成人日韩| 丁香花视频在线观看| 99精品久久99久久久久胖女人 | 成人日本在线观看| 成av人日韩亚洲| AV天堂东京热无码专区 | 9797在线看片亚洲精品| 国产11一12周岁女毛片| 69堂国产欧美亚洲| 高清无码第2页 | 最新最近中文字幕av| 国产Av无码专区亚洲A√| av女人天堂污污污 | 91美女午夜福利视频诱惑| 中文字幕无线码一区2020| 高清歐美一區二區三區 | 成熟yin荡美妞A片视频麻豆| 2021年国产精品久久久久精品| av蜜桃一区二区| 在线不卡 国产日韩欧美| 成人国产精品入口免费| 在线观看亚洲av日韩av| 广东少妇大战黑人34厘米视频 | a级片中文字幕在线播放 | 10款黄台网站入口免费| 69人妻久久精品一区二区绯色| 岛国大片在线观看| 最新影音先锋av资源台| 18禁午夜宅男成人影院| 中文字幕 日韩欧美 | 国产白嫩精品白嫩在线观看| 粗大挺进尤物女警诗婷视频| 2021免费日韩视频网| 超碰亚洲精品麻豆| 18CMIC天堂传送门| 99久久婷婷国产青草精品| 凹凸视频国产分类手机版| 在线观看国产精品VA| 99国产精品久久久久久久日本| 中文国产字幕av| 放荡邻居尤物少妇| 最近韩国日本免费免费版| 99久久国产宗和精品1上映| 成人激情在线亚洲| 中文字幕高潮av| a级片中文字幕在线播放 | 成人性爽大片免费看| 99在线观看精品视频免费| 成人经典激情久久| 草莓黄瓜蜜桃视频APP下载| avhd101永久地址高清迷片 | www色avcom| 成全影视大全在线观看国语| 呦小性8一10ⅩⅩⅩⅩ| 俺去了俺来也官方网站| ddd54手机免费看| 国产you女视频| 大桥未久亚洲无AV码在线| 中文字幕三级毛片| 99国产精品无打码在线播放| 99在线视频资源站| 91sao国产在线观看| 丹麦大白屁股xxxxx| 97国产av欧美| k频道国产精品色鲁| 91sao国产在线观看| 中文精品久久久久人妻视频| 97久久久久人妻精品专区 | 第一福利视频导航| 床上激清短片国产手机观看 | 99re热这里只有精品视频首页| 大香蕉国产一区二区| 福利一区二区在线观看| AV在线观看地址| 成人羞羞视频国产网站| 中文字幕不卡日本精品一区二三高清| 国产5毛特效片直播| 在线观看国产成人自拍视频| 国产AV夜夜欢一区二区三区| A片扒开双腿进入做爽爽| 97成人碰碰久久人人超级碰oo| 福利社老湿一分钟| 中文字幕av女优亚洲| GOGOGO高清免费观看 | 国产AV果冻传奇麻豆 | 99久久99久久精国产视频| 91免费高清视频日韩一区二区| 91欧美一二三熟女| 国产91视频网站| 中文天堂在线www| а√天堂资源8在线官网在线| 国产ts人妖网站 | 1204国产精品免费视频网站| 2022一本久道久久综合狂躁| 中文字幕96久久激情亚洲精品 | 2020国产成人久久精品 | av网站韩日在线观看免费| 草莓榴莲向日葵丝瓜污在线观看| 岛国精品一区视频免费观看| 97国产精品人妻无码久久| 福利姬萌白酱第一美女图| 国产操逼在线观看| AV天堂亚洲色图 | 在线看视频91精品| 国产91精品一区二区三区四区 | 97免费人妻在线视频 | 波多野结衣高潮颠抖不停 | 中文字幕人妻一区二区三区四区| 中文字幕日产东京热| 91精品b在线观看| A级毛片免费全部播放无码| 18禁男女爽爽爽午夜网站免费| a天堂网日韩无码| 成人区精品一区二区毛片不卡| 中文字幕亚洲五月天| 国产成人av在线第一页| 成人欧美日韩一区二区三区 | 超高清国产剧大全 | 成人精品午夜福利视频 | 被3p的极品人妻中文字幕| a级毛片免费高清视频| 国产aⅴ一区二区| 国产成人MV视频在线观看 | 国产成人不卡免费视频| 国产 精品 伊人 久久久| 国产v的在线观看| 欲求不满邻居的爆乳在线播放 | 中文字幕av无码无卡免费| 最近国语在线视频观看 | 粉嫩av性综合一区二区| 成人三级电影免费| 真中文不卡在线视频| 中文字幕三级毛片| gogogo高清在线观看免费| 啊轻点灬大巴太粗太长了软件| 国产91无码网站在线观看| www日本在线清高不卡| 91欧美日韩另类| 91成本人片在线观看| 床震奶头好大揉着好爽视频 | 中文有码av在线不卡免费| 91嫩国草水蜜桃| 91免费男女视频| 在线观看国产日韩亚洲中| 99热6久热在线视频| 成人h无码日本动漫在线观看| 最近最新高清中文字幕大全 | 在线视频在线观看亚洲国产 | 超碰97无码强奸在线观看| 在线观看日本精品性色| 国产91三级精选国产| 大学生被内谢粉嫩无套| GOGOGO免费视频观看中文| 按摩硬进去做着做着软了 | 在线免费观看三级av蜜桃| 91视频刺激牛牛| 草莓APP污视频下载 | av中文字幕少妇人妻| 成人免费一级毛片在线播放视频 | 国产av剧情中文字幕| 91免费男女视频| 成人免费毛片在线播放视频| 1024香蕉视频在线播放| av中文字幕免费播放| 顶级欧美熟妇高清xxxxx| 91精品国产91熟女| 在线免费午夜福利高潮视频| 扒开少妇双腿猛自慰喷水作文| 最近中文字幕第三页| 这里只有精品在线视频播放| 综合午夜视频一区二区三区| 99啪精品视频在线观看| 中文字幕亚洲永久精品 | 最新中文字幕在线播放不卡| 成人激情视频手机在线观看| 国产av永久无码天堂影院 | 在线观看欧美国产日韩| 中文精品久久人妻| 成年人影院在线观看| 999久久精品国产 | 国产不卡一区二区论坛| avtt天堂网亚洲国产精品| av免费在线观看网 | mm1313亚洲国产精品软件| 白丝精品一区二区三区| 99久久综合一区二区三区四区| 最新影音先锋av资源台| 97se在线看视频免费| 99久久精品日日躁夜夜躁欧美| 最新亚洲欧美日韩国产| 這裏隻有无码人妻久久| 中文字幕日韩国产在线观看| 中文字幕av一区中文字幕天堂| 观看国产精品视频xxxx| 99精品国产在热2025| 白洁少妇肉欲大战| 1000部免费看18禁止观看网站| 俄罗斯1317大但人文艺术| 成人性视频免费网站| 中文字幕无码不卡在线| 成人一区动漫在线| 动漫精品欧美一区二区三区| a级黄色网站日本在线一区| 成年片免费观看视频 | 囯产淫男乱www| 波多野洁衣和林志玲| AV极品无码专区亚洲AV | 自拍日韩亚洲无玛| xxxxx性bbbbb欧美| 99久久这里只有精品| 直接看黄片91精品国产| 69堂国产成人精品视频免费| 丰满岳乱妇久久久| 91久久夜色精品国产九九| 91无码一区二区| 在线播放国产不卡免费视频 | 粗大挺进尤物女警诗婷视频| 中文字幕国产剧情av| YOUJIZZ中国少妇| 福利视频一区二区三区微拍| 99久久婷婷国产亚洲终合精品| 粉嫩小仙女扒开自慰喷水my| 东京热一本无码AV| 丹麦大白屁股xxxxx| 中文中字字幕君高清无码的| 999久久精品国产 | 成人毛片视频大全| 给丰满少妇按摩到高潮| 在线视频 一区二区三区| www内射视频com| 中文字幕αv日韩精品一区二区 | 91麻豆国产精品91久久| av成人亚洲天堂网站| www日韩在线观看| 2021免费日韩视频网| 最新国产色视频在线播放| 中国一区二区亚洲人妻| www色avcom| 中文字幕第一视频区| 中文字幕一区二区电影| 成人福利午夜A片 | 二区三区中文字幕在线观看| 高清免费黄色影院| 国产5毛特效片直播| 成人A片无遮挡在线观看| wwwww在线观看| 91精品国产品香蕉在线| 中文字幕三级毛片| 18在线可看视频| 最新毛片在线视频播放| 91茄子成人网站入口| 总裁高h掹c纯肉小黄书| 国产成人8x视频网站入口| 波多野结衣女教师办公室 | 98视频精品全部国产| ccyy草草影院在线观看 | 2022年国产黄色视频| 最新毛片在线视频播放| 99蜜桃臀久久久欧美精品网站| 在线播放五十路熟妇| 18禁黄久久AA片| 制服丝袜综合另类中文字幕| 国产91精品午夜一区在线| 岛国一区二区三区视频在线| 97人妻碰碰视频免费上线| 中文字幕亚洲精品| 成人精品视频一区二区三区尤物| 不卡顿成人高清视频在线观看| GOGOGO高清免费观看| 波多野氏免费一区| av无码不卡一区二区三区| 69av在线观看免费亚洲| 国产91在线亚洲| av免费网址在线观看 | 91精品动漫在线观看 | av无码不卡一区二区三区| 18禁裸乳无遮挡啪啪无码免费| 2016中文字幕久久| 扒丝袜免费午夜在线观看视频| chinese青年大学生gay1身精| 成年美女黄色av网站| 成年人免费观看网站| 99re热精品视频国产免费| 中文字幕日韩精品在线视频| 中文乱伦无码三级| av无码av在线a∨天堂毛片| 中文字幕在线精品乱码麻豆| 直播少妇干b视频| 99在线观看视频| 成人日韩在线视频| 18禁亚洲深夜福利入口| XXXXFREE少妇过瘾| 成人欧美日韩一区二区三区 | 中文字幕线人在线免费观看| 中文字幕少妇视频在线观看| 99精品国产在热app| 在线免费a级毛片| 北岛玲视频国产在线视频| xxxxwwww中国| a级片中文字幕在线播放 | 中文字幕人成乱码熟女 | 成人国产一区二区三区香蕉 | s货是不是想挨djbc | 91亚洲一区二区三区视频| 中文字幕人妻丝袜一区二区蜜汁 | 757午夜福利视频| 91在线国产在线播放 | 91精品国产成人观看免费不卡| 91尤物在线精品无| 中文字幕亚洲精品| a级午夜高清中文字幕| 999免费国产视频 | 91久久夜色精品国产蝌蚪 | www亚洲一二三| 97无码超碰中文字幕| 2020AV天堂手机在线点播| 囯产精品一区二区| 5g影讯5g天线下载免费| 国产av三级一区二区三区| 国产va欧美va精品va综| 国产V亚洲V天堂a无码久久蜜桃| 99久久这里只有精品| 18禁止伊人天天久大香线蕉AV色| 俄罗斯1317大但人文艺术| 最近最新中文字幕 | 99日韩欧美精品| 成年人免费看污视频网站| 中文字幕无码日韩视频无码三区 | 放荡邻居尤物少妇| 自慰无码一区二区三区 | 最新av网址免费在线观看| 18禁免费无码无遮挡网站老师| 91午夜国产在线观看| 99久久婷婷国产亚洲终合精品| 91精品久久久久久久久久久| 中文字幕精品日本| 在线观看亚洲av日韩av| 中文 字幕 在线 国产| 18禁免费无码无遮挡网站老师| 97国产精华最好| 国产成人av第一页| 2020精品中文字幕免费| 中文字幕精品视频不卡顿| 97AV麻豆蜜桃一区二区| 1024手机看片你懂的免费 | 中文字幕在线观看国产完整| 中文字幕免费av专区| suv一区二区三区在线| a在线ⅴ免费不卡视频| 最新中文字幕视频在线观看| 99热久久爱五月天婷婷| 91华人超碰国产| 国产成年无码久久久免费 | a免費在線觀看視頻| 成人无码av片在线观看| 在线免费观看国产精品一区 | 中文字幕有码无码人妻aV蜜桃 | 拔萝卜全程不该盖被子| www.日本在线视频| 91人妻人人澡人人爽人人…| 真实自拍视频国产精品合集| 中文字幕专区第一页| 波多野吉衣全集种子 | 99国产精品无打码在线播放| www11aaa| 成人aⅴ一区二区免费网 | 99九九免费热在线精品| av永久免费网站在线观看| 中文字幕人成乱码熟女 | 寡妇张开腿让黑人捅爽 | 在线视频中文字幕在线视频| a级午夜高清中文字幕| 中文字字幕在线精品乱码高清| 91尤物在线精品无| 草莓视频app一级黄片 | 东京热久久综合伊人a∨不卡| 成人看的一级毛片| 757午夜福利视频| 综合欧美亚洲日本一区| 2020国内自拍视频| 中文字幕亚洲永久精品 | 在线亚洲人成网站| 91精品短视频在线观看| 91夜夜蜜桃臀一区二区三区| 2025最新中文字幕在| 成.人免费午夜视频在线观看| 直接看的免费黄色视频 | 97secom | 高清无码第2页 | 国产V亚洲V天堂a无码久久蜜桃| 中文无码成人AV在线资源| 成人A片无遮挡在线观看| 丰满的大屁股一区二区| 在线视频免费观看| bt在线www天堂资源网| 成人国产精品免费观看麻豆| 白人大战34厘米黑人bd| 2018国产精华国产精品| 丰满人妻中文字幕在线观看 | 公喝错春药让我高潮| 岛国αⅴ在线不卡免费| 国产成人av无卡在线观看| 国产不卡av导航精品大全| 97成人碰碰久久人人超级碰oo| 中文字幕专区高清在线观看| 大波福利任你挑选午夜福利国产一本电影| 5g影讯5g天线下载免费| 丁香五月综合缴清中文字幕 | 中文制服丝袜中出| www亚洲国产精品| 97支援在线免费视频播放| 在线国产福利短视频网站 | 在线看片福利无码网址| 中文字幕av二区三区人妻| 东北少妇刺激对白在线观看| 2025天天弄国产大片| 最新亚洲人成网站在线影院| 丰满人妻中文字幕久久| 动漫精品欧美一区二区三区| 91午夜福利国产在 | 超在线人妻免费公开视频| 91亚洲卡通动漫 | 91国产免费视频| 中文字幕高潮av| 18禁高H高辣小说文 | 啊轻点灬大巴太粗太长了软件| 2022国内精品免费福利视频| 成全视频在线观看免费高清 | 最新亚洲中文字幕一区| chinese老女人老太婆china| 粉嫩av亚洲精品蜜| 中文亚字幕无码一区| 99久热国产精品视频尤物不卡| 最好看免费的视频| 最近韩国日本免费免费版| 不卡一区二区爽歪歪| 中文字幕丰满人伦在线| 真中文不卡在线视频| 91无码一区二区| 高清无码不卡免费| **第一页国产精品| 不卡中文字幕在线亚洲系列| 不断被侵犯的人妻中文字幕| 张柏芝用嘴给陈冠希高潮| 91一区一区三区精品官网| 俺去也俺去啦最新地址| 91影院高清免费在线观看| 中文字幕日韩精品免费看| 中文字幕人妻一区二区在线 | 安全黄网址在线播放国产| 99國產精品無碼 | 91大神福利内射吃瓜| 扒开双腿猛进入jk校花免费网站 | 在线观看国产成人自拍视频| 又爽又黄无遮拦成人网站| 国产91无码网站在线观看| 第一次处破女18分钟免费| ▓榴莲视频▓无码免费播放 | 91精品日韩一区二区播放| 东京热一本无码AV| 中文亚洲字幕在线播放| 中文字幕高清不卡视频| 都市激情亚洲一区人妻| 在线观看大香蕉xxx| 乖~腿打开一点我轻一点| 苍井空在线55集| 91香蕉在线下载| 5g影讯5g天线下载免费| 丰满人妻的猛烈中文字幕| 高清MV无字幕短视频素材| 99热亚洲精品6码| 91亚洲精品在线免费观看视频| 91km8kw3秒自动跳转相关问题 | 岛国精品一区免费视频| 自拍国内视频一区| 自拍欧美影视少妇| 超在线人妻免费公开视频| 不卡中文字幕日韩三级| A级毛片免费观看在线| 99少妇一区二区三区黄的视频 | 国产成人精品A视频 | 成人性三级亚美在线观看 | 91国一在线观看视频精品| 成人黄色免费观看| 大香蕉国产一区二区| 91在线手机精品超级观看| 二区久久久国产av色| ZOZ○Zo女人和另类Zoz0 | 91免费高清国产自产拍| 中国少妇BBWBBW | 中文字幕亚洲乱码熟女1区2区| 18禁免费无码无遮挡网站老师| 自拍三级高清中文| 顶级欧美熟妇高清xxxxx| www色avcom| 中文字幕永久免费在线视频 | 综合图区亚洲偷自拍熟女| 18禁亚洲深夜福利入口| 成年人免费电影网| 高潮喷水无遮挡特级毛片 | 91麻豆国产精品91久久| 成人午夜激情福利| 总裁高h掹c纯肉小黄书| 国产成人Av一区 | T国产精品无码久久综合| 成人天堂资源www在线| 成年人在线免费播放| 成色好的y31s是国产 | 中文字幕无码他人妻味| a级黄色网站日本在线一区| 字幕超麻国产成人综合亚洲欧美天堂 | 中文精品欧美无线码一区| 国产成人不卡免费视频| 国产成人禁片免费观看| 中文字幕乱在线伦视频两女| a级黄肉小说免费| A4YY午夜福利视频无码| 愛妃国产成人拍精品视频午夜网站| www.一区二区三区精品| www11aaa| 张柏芝用嘴给陈冠希高潮| 99精品免费无码视频在线观看 | 中文字幕在线观看视频网站| 成熟丰满熟妇xxxxx| 最新在线观看国产一区二区 | 俺去鲁永久新地址| 最近新中文字幕久久| 粉嫩小缝口太窄了进不去| 中文字幕日韩在线免费观看| chinesehd国产精品麻豆| 综合亚洲AV五月份| av在线中文字幕不卡电影网| 99少妇一区二区三区黄的视频 | 福利视频一区二区三区| 综合欧美亚洲日本一区| 最近最新中文字幕大全免费看| 波多野结衣毛片精品| av无码一区二区三区不卡| 宅男宅女精品国产AV天堂| 福利免费观看体检区| yy4080午夜理论一级毛片| 成人亚洲黄色av| 成人性视频免费网站| 456农村妇女打野战视频| 菠萝蜜在线免费视频| 中文字幕 国产视频| www.yw尤物| 中文字幕在线观看一区| 超碰97人妻福利资| 18禁亚洲深夜福利入口| 91精品福利麻豆专区| 成人性生交大全免| 国产96在线欧美发布| 成人网国产亚洲欧美| 福利一区二区三区视频| 99国产精品自拍 | 国产99精品一区电影| 播放男人添女人下边视频| 中国猛少妇色xxxxx| 波多野结衣丝袜美腿| 高清在线免费视频| 中日韩中文字幕一区二区三区| 在线观看一级一级a视频| 在线观看少妇无码影视| a直播在线高清直播| 成人国产欧美日韩在线| 高清三级欧美精品| 在线观看日本精品性色| 91在线精品福利导航| 在线天堂资源www在线中文 | 18CMIC天堂传送门| 91国内自拍视频在线| 最新AV资源网在线观看| 成人做爰www网站视频 | 97支援在线免费视频播放| 99国产精品无打码在线播放| 中文字幕有码人妻| 国产 中文字幕 日韩| 中文字幕无码视频手机免费看| 最新国产网av在线播放| 超碰大香蕉久久人人| 中文字幕无码专区人妻| 91精品国产下载| 91精品国产91久久久久蜜臀| 在线亚洲欧美91 | 成av人日韩亚洲| 大尺度视频网站无码| 成人私人影院在线观看网址 | 2020国产成人久久精品 | 被同桌摸到流水的小黄文 | AV天堂东京热无码专区 | 国产A V无码专区亚洲AV| 成人高潮片免费视频日本网站| 粉嫩人国产呦系列(634) | 999久久欧美人妻一区二区| 在线看欧美成人中文字幕 | 91免费福利视频| 在线播放日韩精品av| 在线免费看一级片 | 最近免费字幕中文大全| 91精品自在线在线视频| 艹逼视频免费观看 | 丁香六月激情婷婷 | 這裏隻有无码人妻久久| 成人av中文字幕在线播放| 97影院手机在线观看| 国产av三级一区二区三区| 丁香五月六月激情经蜜挑| 222在线看片免费| 中文字幕av无码一二三区电影| 草莓视频无限观看| 在线观看国产成人精品黄色 | 18禁无遮挡啪啪摇乳动态图| 成人a级毛片免费观看av网站 | juy667中文字幕在线看| 床震奶头好大揉着好爽视频 | 最新精品高清国产| www.日本在线视频| 99久久精品国产免看国产一区| 在线观看国产乱人视频| 波多野结衣人妻诱惑| 2017欧美狠狠色 | 在线三区四区区中文字幕| 91白丝制服被啪| 丰满大码的熟女在线视频| 97国产在线观看 | 中文字幕国产精品| 搞搞久久人妻精品| 91精品手机国产在线播放| 中文午夜人妻无码看片| 91人体视频黄色搜索| 97在线资源总站| 制服欧美激情丝袜综合色 | www.五月天 | 最近最新亚洲中文字幕 | 91一区二区国产| 91每日更新视频在线观看| v片免费在线观看| 高清日本在线观看亚洲| 国产99久久久国产无需播放器 | 成年人免费观看视频网站| s货是不是想挨djbc | 99日韩中文字在线观看| 成人a毛片在线看免费全部播放| 最近中文免费字幕在线播放 | 最新精品高清国产| 出租屋勾搭老熟妇啪啪 | 成人精品免费视频在线观看| 91每日更新视频在线观看| a级毛片高清免费视频就看| 真实自拍视频国产精品合集| 东京热一本无码AV| 国产av一级片网站| 在线国产欧美精品| 在线观看少妇无码影视| 爱综合日本韩国亚洲 | 爱爱免费视频网站| 被教官汆的死去活来得小说| 91看片在线观看| 中文乱码人妻一区二区三区视频| 91久久棈品一区二区三区| 高清毛茸茸的中国少妇 | 粉嫩小缝口太窄了进不去| 成人99精品久久毛片A片小说| 波多野结衣三级在线| www.yw尤物| 大陆一级成人毛片| 第一福利导航视频| 终极强奸之兽性诱惑 | 97在线资源总站| 中文字幕人妻丝袜一区| 国产成人Av一区 | 超碰精品热在伊人75| 成人免费露出视频| 隔壁人妻偷人在线播放| 肥老熟妇伦子伦456视频| 国产成年无码久久| wap.syyh88.com| 69搡老女人老妇女老熟妇| 成人片在线视频欧美| 最新小视频不卡a在线观看| www亚洲精品国产| av一级毛片免费无码| 东北女人毛多水多视频| 97无码专区一区视频 | wwwww在线观看| 97婷婷亚洲综合狠狠| 成全在线观看免费观看第一集| 在线中文字幕第一页视频| 东京一区二区三区高清视频 | 在线国产日韩精品| 动漫h一区二区在线观看| 91直播体育直播| 岛国电影在线播放| 中文 亚洲 日韩 欧美| 2020国产极品色在线看| 草莓视频未满十八勿网站 | CHINESE中国超帅GAY吹潮| 疯狂自慰爽www看片破解版| 99呦无码精品系列| 在线精品无码国产电影| 不卡的精品视频在线观看| 超碰国产人人做人人爽人人添| 999久久久精品一区二区涩爱| 97影院在线午夜| 国产爱福利久久免费视频 | 自慰无码一区二区三区 | www.日韩欧美视频.com| 91精品国产91久久久久久最新| 99精品国产综合久久久久| 8x8x熟妇一区二区三区 | 成人免费a级毛片无码| 北条麻妃日本视频在线一区| 中文字幕在线观看一区青青草| 草莓视频在线无限观看| 真实的单亲乱对白| 99re免费精品视频 | 痴汉中文字幕一区二区三区| 99re热免费精品视频观看导航| 中文字幕欧美激情欧美极品| 最新亚洲国产一区二区三区| 国产91视频在线观看 | 国产999精品久久久| 97精品免费公开在线视频| 超碰cao草棚gao进入 | 99久久人妻精品无码二区 | 国产白嫩美女在线观看| 中文字幕在线观看第1页 | 在线视频 一区二区三区| 91偷自产一区二区三区精品| 中文字幕亚洲欧美人妻| 中文字幕亚洲乱码熟女1区2区| 8x8x熟妇一区二区三区 | 91久久夜色精品国产蝌蚪 | 草莓视频未满十八| 最佳国产高清自拍视频在线观看| 成人午夜理论电影在线影院| 在线观看的网站日韩精品| 99视频在线免费播放| 2022精品久久久久久中文字幕| 最近的中文字幕免费动漫视频| 福利电影国产精品| 在线播放器不卡一区二区日本| 中文 字幕 在线 国产| 自拍亚洲综合图区高清 | 国产99久久久国产无需播放器 | av日韩不卡免费| 白嫩丰满少妇一区二区| 被窝福利爱看午夜| 最新国产女同精品视频| 成年视频人免费网站动漫在线 | 91九色蝌蚪视频| 99国产精品国产精品九九 | 综合 欧美 亚洲日本| 中文字幕最新色片av| 国产av熟女一区二区三区蜜臀| 在线观看不卡亚洲韩国日本| 99久久有好视屏| 不卡中文字幕在线亚洲系列| 中文字幕有码人妻| 99久久精品无免国产免费75 | 又色又爽又黄又猛真人版大片| 国产97视频在线观看| AV天堂东京热无码专区 | 国产88久久久国产精品免费二区| 国产1080pav视频| avhd101永久地址高清迷片 | 99热国产这里只有精品免费| 中文乱码人妻一区二区三区视频| 成人免费aaaaa毛片| 在线高清免费不卡视频 | 99九九视频精品| 99精品视频在线观看不卡永久| 91免费版无毒不卡在线观看| 18禁影院亚洲专区| 91免费永久国产在线| 最新AV资源网在线观看| 69久久91麻豆一区二区三区| 97福利国产成人精品 | 成人免费露出视频| 成人av一区香蕉| 把老师强奷到舒服的动态图| 国产白嫩美女在线观看| 高清一区二区三区日本666| a级片高清无码在线观看| AV天堂东京热无码专区 | 在线观看黄色中文字幕乱码| 成人国产视频在线观看| 高潮拔不出来的黑人| 国产操逼在线观看| 成人国产精品免费视频 | 中文字幕乱码一区久久麻豆 | 成年人网站视频免费观看| 91麻豆精品免费视频| 99国产精品一区二区三区| 6699嫩草久久久精品影院 | av免费在线一区二区| 中文字幕亚洲精品免费日韩日本 | 中文精品欧美无线码一区| A级重口毛片拳交视频| 在线免费观看永久精品视频| 在线日韩欧美成人 | 最新欧美精品中文字幕一区 | 中文字幕av二区三区人妻| 波多野42部无码喷潮在线 | 浮力影院1限制免费网址| 综合少妇无码在线观看| 大陆全免费无码Av大片在线观看| 初尝人妻少妇中文字幕| 中文中字字幕君高清无码的| 18CMIC天堂传送门| 波多野结衣heyzo在线播放| 哎呀哎呀在线观看视频高清| 东北少妇刺激对白在线观看| 中文字幕不卡视频第二页| 俺来也俺去啦久久综合网| 国产69久久精品成人看 | 综合 91在线精品| 中文字幕第一亚洲 | 成年人免费在线观看毛片 | 制服丝袜久久在线| 成人va视频网站不卡 | 9久9久热精品视频在线观看| 在线观看国产成人av一天堂| av网站在线网站在线| 中出亚洲制服丝袜在线观看| 成人网站免费高清视频在线观看 | 99热国产这里只有精品免费| 91视频免费精品| 国产91精品美女视频| 出租屋勾搭老熟妇啪啪 | 在线观看精彩国产区| 中文字幕aV无码一区电影dVd| 宅男电影天堂在线观看| 中国一级大片久久久| 97AV麻豆蜜桃一区二区| bt在线www天堂资源网| 18禁黄久久AA片| 正在播放刚结婚的少妇| 99精品国产99欠久久久久| 在线亚洲精品伊人| 插我一区二区在线观看| 99精品视频在线视频播放免费| 最新手机AV资源网| 边啃奶头边躁狠狠躁视频免费观看| 最近中文字幕高清免费大全8| wwwww在线观看| av91在线播放| 最新中文字幕欧美日韩 | 成人av在线网址| 在线综合亚洲欧洲综合网站| 在线欧美日韩观看 | 超97在线视频播放| 中文字幕国产在线播放| 成人午夜婬片A片免费观看网站 | 不卡一区二区爽歪歪| 在线日韩欧美亚洲| 爆乳肉感大码无码国产| 最近中文字幕在线MV视频在线| 中文字幕人成乱码熟女 | 福利精品一区二区三区| 国产不带套露脸在线观看| 91综合在线视频 | 在线观看国产日韩亚洲中| 中文字幕 日韩 亚洲视频 | 成人三级在线视频| 草莓视频下载安卓APP官网| 18禁无遮挡爽爽无码视频| 69堂在线观看线无码视频| 国产白嫩美女在线观看| 999re6熱在線精品視頻思思| 成人又黄又爽又色的网站 | 92国产精品自在线拍| 51亚洲精品午夜无码专区| 岳打开双腿开始配合交换品轩屋 99久久国产免费一区 | 国产成人av第一页| 2020亚洲国产精品无码| 中文字幕成人在线一区| 真实国产乱子伦精品免费视频| 91国产免费视频| 成人天堂资源WWW在线| 在线免费观看av一区二区 | 粗大猛烈进出高潮视频大全| 国产不卡在线三级午夜精| AV天堂东京热无码专区 | av中文无码在线观看电影院| 扒开粉嫩小泬直接进去| 在线免费观看黄色午夜视频| 超碰在线97观看在线| 成人影院一区二区三区久久久 | 91国产91免费| 99久久成人精品四虎| 18禁亚洲深夜福利入口| 中文字幕国产欧美视频在线观看| 91香蕉国产成人APP| 自拍偷在线精品自拍偷99| 中文字幕日产东京热| 国产18老师生产| 福利视频自拍偷拍| 俺去了俺来也官方网站| 在线日韩欧美亚洲| 东京一区二区三区高清视频 | 中文字幕日韩精品亚洲五区| 大手从衣服下摆探进去| 国产超薄丝袜足底脚交国产| 99久久精品午夜一区二区不卡| GOGOGO免费高清看中国| 国产VA精品午夜福利视频 | A级重口毛片拳交视频| 波多野结衣人妻渴望A片| 999久久精品国产 | 97九色国产人妻熟女| 中文字幕人妻av.| 福利片在线观看性色av| 白丝护土百合互慰漏水| 91久久久精品一区二区三区| 成人午夜精品无码 | av最新一区二区| 在线视频一区二区三区人妻系列| 99国产精品欧美一区二区三区| 中文字幕欧美精品第一页 | 综合色天天鬼久久鬼色| 岛国av在线免费观看不卡| 中文字幕人妻aaaa片视频| 动漫H片在线播放免费高清| 在线欧美日韩观看 | 中文字幕欧美三级精品| 综合自拍亚洲欧美 | 2020中文字幕国产综合另类| 成人亚洲一区二区av| 在线高潮国产免费视频| AA一级特特黄国产| 制服欧美亚洲乱码| 波多野结衣一区二区免费视频 | 91中文字幕日韩视频| 国产成人国拍亚洲精品露出| 最近最新中文字幕大全免费看| 2022国产欧洲精品网站在线| 197高清国产视频观看| 91精品国产91久久久久三级| 最新亚洲国产一区二区三区| 91电影久久国产 | 69亚洲不卡一区二区| 丰满少妇免费a级毛片| 高清综合欧美亚洲日韩| 91中文字幕亚洲国产资源| 在线亚洲精品91| 波多野结衣一区二区中文字幕| 99re免费精品视频 | 国产+人+亚洲 | 中文字幕精品aⅴ内射夜夜| 超碰夫妻91无码| 丰满大码的熟女在线视频| jizz欧美性20| 超级97碰免费公开视频| 光棍天堂在线资源| 高潮视频无遮挡在线观看| h视频在线观看亚洲一区| 大陆全免费无码Av大片在线观看| 波多野结衣高潮不停抖动 | 91亚洲第一精品| 99精品国产99欠久久久久| 被仇人调教成禁脔H虐| 91精品免费久久| www.亚洲人妻| 中文字制服丝袜在线播放 | 91日韩精品一区二区| 草莓视频在线观看无限| 百度影音伦理电影网| 高跟鞋开裆丝袜做在线观看| a级毛片蜜桃成熟时2在线播放| 91精品免费在线观看视频| 高清沟厕盗摄magnet| 国产91在线精品福利| 99视频30精品视频| 最近中文字幕在线MV视频在线| 最新窝窝妺妺人体艺| 波多野结衣黑人18厘米| 丰满的少妇被猛烈进入白浆 | 中文天堂在线www | 成人免费aaaaa毛片| 成人va视频网站不卡 | 曰韩美女内内爱爱| 丰满精品人妻少妇久久字幕| 最新亚洲综合中文字幕在线 | 中字字幕中文国产在线观看| 2020久久国产综合精品| 中日韩免费一级毛片| 18禁无遮挡啪啪摇乳动态图| 在线一区欧美在线| 99国产精品无打码在线播放| 公交车伦流澡到高潮HNP电影| www.日韩中文字幕在线观看| 在线观看少妇又大又爽又黄| 成人av一区二区三区| 法国性XXXXX极品| 91精品国产成人观看免费不卡| 爱搞视频首页在线| 国产超级av天堂| 综合影视欧美自拍| 91亚洲卡通动漫 | 成年女人大片免费视频播放器| 刮伦小说500目录| av中文字幕少妇人妻| 超碰在线97观看在线| 在线观看国产小视频网站| 91丝袜内裤高跟鞋| 18禁黄污吃奶免费看网站| a毛片免费在线观看 | 97人妻人人澡人人爽| 91国产视频在线观看| 国产av三级一区二区三区| 91精品视频在线观看网址| 最新国产综合色在线精品| 91午夜影视国产精品| 18禁成人免费无码网站| 丰满人妻被黑人849中文字幕| 国产操美女在线免费观看| 中文字幕我不卡av影片| 公交車上掀起JK裙子挺進去| 宅男噜噜噜66在线观看| 国产666久久精品免费| 成全色网视频在线观看免费高清| 成人激情视频在线观看免费 | 97在线无码免费人妻短视频| 91麻豆国产福利精品精华液| 99在线观看精品视频免费| 床上激清短片国产手机观看| 中文字幕人妻丝袜一区二区 | 岛国电影在线播放| 91电影久久国产 | 啊好烫撑满了公车校花| 99久久精品不卡专区 | 甘雨与旅行者深入交流网站 | 公喝错春药让我高潮| 91高清国产精品| 国产成人精品久久亚洲高清 | 中文字幕久久综合伊人 | 丰满寡妇被猛烈进入在线播放| 初尝人妻少妇中文字幕| av免费在线播放网址| av毛片在线不卡的免费看| 91正在播放淫片在线看| 99久热国产精品视频尤物不卡 | 拔萝卜全程不该盖被子| www.日本在线视频| 不卡视频中文字幕免| 91av看片国产| 99久久精品费精品国产 | 国产成人av在线免播放观看| 公喝错春药让我高潮| 99精品免费无码视频在线观看 | 中出人妻一区二区| 中文字幕亚洲乱码熟女1区2区| youjijizz国产免费| 岛国片在线看一区二区三区| 99久久九九国产精品国产免费| 大陆全免费无码Av大片在线观看| 国产18禁亚洲成年网址| 对纳西妲注入知识精华| 中文字幕亚洲色图在线小说| AV电影一区二区三区| 成人手机视频在线观看| 真实乱视频国产免费观看 | 97黄色的人妻一区二区| 成人性生交A片免费直播| 中日韩十逼高清无码视频| 成人国产欧美精品一区| 成人a毛片在线看免费全部播放| 国产成本人片免费A| 最新欧美精品中文字幕一区 | 国产成人精品123区视频网站| 中国老熟妇自拍HD发布| 国产91综合久久久| 真人男女XX00上下抽搐视频| av成人在线一区二区| 91精品无码一区二区毛片| 2021国产手机在线精品 | 国产ts女王调奴vk| 最近日韩中文字幕| www精品一区二区三区| 中文字幕有码熟女| AV成人无码无在线观看| 高清免费无卡精品视频在线观看| 国产91一区二区久久 | 18禁止伊人天天久大香线蕉AV色| 91香蕉国产线看观看网址| T国产精品无码久久综合| 91久色国产在线观看免费| 粉嫩人国产呦系列(634) | 2020国内自拍视频| 中文字幕国产精品| 中文字幕A级电影| GOGOGO免费高清看中国| 97久久天天综合色 | 波多野结衣免费一区视频| free中国pics美女裸体 | 成人熟女国产麻豆91 | 97精品久久人妻人| 91最新国产在线观看| 在线免费观看黄片视频大全| 国产av一级中文字幕| 最新亚洲无码专区视频| 在线日韩欧美国产视频| 超级熟女人妻在线视频| 成人精品18一区二区| 中文字幕爆乳julia女教师| 成人三级免费电影| 91午夜福利国产在 | 50款禁用黄台软件免费| 91香蕉视频在线播放| a国产在线∨的不卡视频| CHINESE中国超帅GAY吹潮| 在线播放av网址中文字幕| 制服丝袜中文字幕国产精品 | 在线无码无码播放视频| bl纯肉高h动漫无码| 俺来也精品国产亚洲AV| a级国产黄色毛片| 福利精品一区欧美 | 成年人午夜视频在线观看视频| 大陆老太xxxxxxxxhd| 国产va精品免费观看| 在线观看永久免费视频直播 | gogogo高清免费完整| 最近最新中文字幕大全免费看| 中文字幕亚洲精品| a欧美三级中文字幕一区 | 成人性三级亚美在线观看 | 91香蕉国产在线看观看软件| 中文字幕高潮av| 中文字幕在线播放视频免费| 中文天堂在线影院一区二区三区| 在线观看免费国产黄色视频 | 99久久免费精品| 成人亚洲av激情在线观看| T国产精品无码久久综合| 高清欧美在线三级视频 | 中文字幕无码不卡在线| 中文字幕欧美三级精品| 99精品国产在热2025| 99色鬼免费视频| 99精品免费国产 | 91精品国产情侣高潮露脸| 国产不卡av导航精品大全| 99国产精品久久久久久久日本| 91直播体育直播| 成人国产网站V片免费观看| 在线观看中文字幕免费观看| 69精品久久久久中文字幕| 最近最新中文字幕1页 | 草莓AV福利网站导航| AV中文字幕无遮挡| 91久久夜色精品国产九九 | 91精品国产成人免费| 高清欧美在线三级视频 | h无码精品动漫免费| 2020亚洲国产精品无码| 成人久久免费观看麻豆| 91精选国产大片| 在线观看一区二区啊啊啊| 自偷自拍亚洲综合精品第一页|